Steuerung des Widerstandsschaltverhaltens in der Lösung verarbeitetes SiO2

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 8405 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Das Widerstandsschaltverhalten des lösungsverarbeiteten SiOx-Geräts wurde durch Einfügen von TiO2-Nanopartikeln (NPs) untersucht. Im Vergleich zum reinen SiOx-Gerät erreicht das mit TiO2 NPs eingesetzte SiOx-Gerät (SiOx@TiO2 NPs) hervorragende Schalteigenschaften, nämlich ein höheres SET/RESET-Verhältnis, niedrigere Betriebsspannungen, verbesserte Zyklus-zu-Zyklus-Variabilität, schnellere Schaltgeschwindigkeit usw mehrere RESET-Zustände. Dichtefunktionaltheorieberechnungen (DFT) und Leistungsschaltersimulationen (CB) wurden verwendet, um den Ursprung der hervorragenden Schalteigenschaften der SiOx@TiO2-NPs detailliert zu ermitteln. Die Verbesserung des Widerstandsschaltens basiert hauptsächlich auf der unterschiedlichen Bildung/Bruch des Leiterpfads in den NPs-Geräten SiO2 und SiO2@TiO2. Insbesondere die Reduzierung des Widerstands und die niedrigere Schaltspannung von TiO2-NPs steuern die Bildung und den Bruch des leitenden Pfads, um ein abrupteres Umschalten zwischen SET/RESET mit höherem Ein/Aus-Verhältnis zu erreichen. Diese Methode der kombinierten DFT-Berechnung und CB bietet einen vielversprechenden Ansatz für leistungsstarke nichtflüchtige Speicheranwendungen.

Die laufende Forschung zum resistiven Direktzugriffsspeicher (ReRAM) hat zu einer herausragenden Leistung geführt, die Nichtflüchtigkeit, schnelle Schaltgeschwindigkeit und geringen Stromverbrauch umfasst1,2,3,4,5,6,7. In jüngster Zeit hat ReRAM als vielversprechender Kandidat für nichtflüchtige Speicher der nächsten Generation großes Interesse geweckt und zeigt, dass es für Anwendungen wie neuromorphe Elektronik geeignet ist8,9,10,11. Die Widerstandsschalteigenschaften binärer Metalloxide wurden für eine aktive Schicht, einschließlich TiO2, Ta2O5, ZnO, SiO2 und HfO2, aufgrund ihrer einfachen Zusammensetzung mit einstellbarer Stöchiometrie ausführlich untersucht2,12,13,14,15. Unter ihnen zeigt das Gerät mit amorpher Form von SiOx, das als aktive Schicht zwischen Elektroden aufgebaut ist, ein bemerkenswertes Widerstandsschaltverhalten und Transparenz16,17,18,19. Es ist bekannt, dass SiOx eine relativ geringe Variabilität und hervorragende Stabilität aufweist. Diese Eigenschaften führen zu einem Fenster mit hohem Widerstand für einen ausreichenden Leseabstand zwischen dem Zustand mit hohem Widerstand (HRS) und dem Zustand mit niedrigem Widerstand (LRS)11,20,21. Mittlerweile haben die Widerstandsschaltgeräte auf SiOx-Basis überlegene Schalteigenschaften und eine höhere Zuverlässigkeit erreicht, indem mehrere Gerätearchitekturen verwendet wurden, zu denen SiOx mit Nanosäulenstruktur, hergestellt mit Nanosphären-Lithographie, freiliegende Seitenwände, die in die SiO2-Schicht geätzt sind, und nanoporöse Speicherstrukturen auf SiOx-Basis gehören14,22 ,23. Darüber hinaus wird die Modulation der Widerstandsschalteigenschaften durch Kombination mit einer zusätzlichen Schicht oder Einfügen von Strukturen in die SiOx-basierte Matrix erreicht16,24,25,26. Wie bekannt, basieren die meisten Forschungsanstrengungen hauptsächlich auf Firmen, die Atomlagenabscheidung (ALD), plasmaunterstützte chemische Gasphasenabscheidung (PECVD), Elektronenstrahlverdampfung und Magnetronsputtern nutzen, wofür komplizierte und teure Vakuumtechniken erforderlich sind21, 27,28,29. Unter den verschiedenen Herstellungsmethoden als Ersatz für Vakuumtechniken hat sich das Lösungsverfahren aufgrund seines einfachen Prozesses, seiner Kosteneffizienz, seiner Anwendbarkeit auf verschiedene Substrate und seiner Anpassungsfähigkeit an die Kombination mit mehreren Zusammensetzungen oder Strukturen als überlegen erwiesen30,31. Darüber hinaus ist es einfach, die Nanostrukturen während des Syntheseprozesses in die Oxidmatrix einzufügen, und es wird erwartet, dass diese einfache Methode die Eigenschaften der Schaltleistung steuert.

Hier demonstrieren wir eine einfache Methode, bei der TiO2-Nanopartikel (NPs) eingefügt werden, um die Widerstandsschalteigenschaften im Hinblick auf die mehrstufige Widerstandsschaltleistung von lösungsverarbeitetem SiOx-basiertem ReRAM zu verbessern. In TiO2-NPs eingefügtes SiOx (bezeichnet als SiOx@TiO2-NPs) zeigt im Vergleich zum reinen SiOx überlegene Widerstandsschalteigenschaften, zu denen das höhere Verhältnis von SET/RESET-Zuständen, niedrigere SET/RESET-Spannungen und ein spannungssteuerbarer RESET-Zustand durch Anlegen einer externen Spannung gehören. Darüber hinaus wird das Widerstandsschaltverhalten durch Analyse der elektronischen Struktur sowie Leistungsschaltersimulation und theoretische Berechnung diskutiert. Es wird erwartet, dass diese Herausforderungen einen großen Beitrag zur Entwicklung elektronischer Geräte der nächsten Generation leisten werden.

Abbildung 1a zeigt schematisch die Cross-Bar-Array-Architekturen der SiOx- und SiOx@TiO2-NPs-Widerstandsschaltgeräte. Und um die Querschnittsinformationen beider Geräte zu beobachten, wird TEM wie in Abb. 1b gezeigt gemessen. Das TEM-Bild des SiOx-Geräts zeigt, dass die ITO/SiOx/ITO-Struktur sequentiell gestapelt ist und die Grenzfläche von TE/SiOx deutlich gebildet ist. Im Gegensatz dazu zeigt das SiOx@TiO2-NPs-Gerät die leicht raue Grenzfläche von TE/SiOx@TiO2-NPs, was mit der Einfügung von TiO2-NPs zusammenhängt, die die Rauheit von SiOx@TiO2-NPs stark beeinflusst. Um die Zusammensetzung der SiOx- und SiOx@TiO2-NPs-Gerätestrukturen zu untersuchen, wurde ToF-SIMS von der oberen zur unteren Elektrode während des O-Ionensputterns mit 2 keV gemessen. Abbildung 1c zeigt, dass die Spektren von ToF-SIMS in drei Bereiche unterteilt werden können; Der erste Bereich besteht nur aus ITO (obere Elektrode), der zweite Bereich ist die SiOx- oder SiOx@TiO2-NPs-Schicht und der letzte Bereich ist ITO (untere Elektrode). Bei der SiOx-Schaltvorrichtung wird Si+ im zweiten Bereich erhöht, während In+ und Sn+ drastisch verringert werden. O+ wird in allen Regionen kontinuierlich nachgewiesen, da Sauerstoff in allen Schichten enthalten ist. Ti+ wird im ersten und zweiten Bereich nicht nachgewiesen. Im dritten Bereich befindet sich Ti+ aufgrund des Glassubstrats und kann daher vernachlässigbar sein32. Im Fall des SiOx@TiO2 NPs-Geräts sind die Verhaltensweisen von Si+, In+, Sn+ und O+ denen des SiOx-Geräts nahezu ähnlich. Allerdings wird im zweiten Bereich eine beträchtliche Menge an Ti+ nachgewiesen, und wir können erkennen, dass die TiO2-NPs gut in die SiOx-Matrix eingefügt sind.

(a) Schematische Strukturen der Cross-Bar-Array-Architektur, (b) die Querschnitts-TEM-Bilder und (c) Tiefenprofilierung mit ToF-SIMS der Widerstandsschaltgeräte SiOx und SiOx@TiO2 NPs.

Abbildung 2 zeigt die Zusammensetzungen und chemischen Bindungszustände der SiOx- und SiOx@TiO2-NPs-Filme mithilfe einer XPS-Messung. Beide Filme bestehen aus O, Si und einer kleinen Menge C, und Ti ist zu ~ 1,5 % in der SiOx@TiO2-NPs-Schicht enthalten, wie in Abb. 2a dargestellt. Um die chemischen Bindungszustände aufzuklären, wurden die Kernspektren von Si 2p und O 1 s normalisiert und in Gaußsche Peaks entfaltet. Im Fall von O 1 s besteht es aus drei Gaußschen Peaks entsprechend Si-O-Bindungen (O1s), Sauerstoffmangelzuständen (O2) und Hydroxylgruppen (O3), wie in Abb. 2b und c26,33 dargestellt. Die vorbereiteten SiOx- und SiOx@TiO2-NPs-Filme haben viel mehr O2- und O3-Zustände als der herkömmliche SiO2-Film. Im Allgemeinen hängt dies damit zusammen, dass das in Lösung verarbeitete SiOx eine große Menge an Defektzuständen wie Sauerstofffehlstellen oder OH-Gruppen aufweist, was sich auf die Stöchiometrie des SiOx auswirkt (x < 2)26,28. In den Si 2p-Spektren sind das reguläre SiO2 (Si4+) und das sauerstoffarme SiO2-x (Si3+) angegeben, wie in Abb. 2b und c34,35 dargestellt. Die durch Lösungsverfahren synthetisierten SiOx-Filme weisen eine höhere Zusammensetzung an Sauerstoffleerstellen auf als durch Vakuumverfahren (thermische Oxidation oder chemische Gasphasenabscheidung) synthetisierte SiO2-Filme. Im Allgemeinen wird erwartet, dass sich die Menge der Sauerstoffleerstellen aufgrund der unterschiedlichen Bindungsdissoziationsenergie im SiOx-System mit eingefügten TiO2-NPs27,36 ändert. In unserem System sind die chemischen Bindungszustände jedoch aufgrund der geringen Menge an TiO2-NPs in der SiOx-Matrix nahezu ähnlich. Daher ist die Änderung der chemischen Bindungszustände von SiOx nicht wahrnehmbar.

(a) XPS-Untersuchung (links) und die Vergrößerung des Ti 2p-Bereichs (rechts) für die SiOx@TiO2-NPs. Kernspektren von O 1 s und Si 2p für (a) SiOx- und (b) SiOx@TiO2-NPs.

Abbildung 3 zeigt die Widerstandsschaltleistung der SiOx- und SiOx@TiO2-NPs-Geräte. Zunächst wird die Spannung durchlaufen, um mit dem Compliance-Strom von 0,1 mA vom ursprünglichen Zustand zum LRS überzugehen. Beide Geräte zeigen ein bipolares Widerstandsschaltverhalten mit SET-Prozess, der durch Wobbeln der negativen Spannung erreicht wird, während der RESET-Prozess durch Wobbeln der positiven Spannung erreicht wird. Diese Prozesse können durch Steuerung der Spannung reversibel verändert werden. Im Detail schaltet das SiOx-Gerät bei −1,7 V von HRS auf LRS (SET-Prozess) um, während das Gerät durch Anlegen einer Spannung von 2,0 V kontinuierlich von LRS auf HRS (RESET-Prozess) umschaltet. Für das SiOx@TiO2 NPs-Gerät ist der SET Der Prozess findet bei −1,1 V statt, was kleiner ist als die SET-Spannung des SiOx-Geräts. Darüber hinaus wird, anders als beim SiOx-Gerät, der RESET-Vorgang doppelt durchgeführt; Der erste RESET-Vorgang erfolgt bei 0,7 V, dann wird der zweite RESET-Vorgang mit einer leichten Widerstandsänderung durchgeführt, während die Spannung auf 2,0 V erhöht wird. Die Schaltgeschwindigkeit wird dadurch erreicht, dass sich die RSs bei einer Impulsbreite von 3 µs im SiOx-Gerät ändern. Im Falle eines SiOx@TiO2-NPs-Geräts durchlaufen die RSs die Impulsbreite von 200 ns, wie in Abb. 3a und b dargestellt. Um die Zuverlässigkeit der Geräte zu bewerten, wurden Retention und Lebensdauer für SiOx- und SiOx@TiO2-NPs untersucht. Der Retentionstest wurde durchgeführt, indem jedes LRS und HRS 103 s lang bei Raumtemperatur untersucht und der Strom bei 0,1 V abgelesen wurde. Das SiOx-Gerät hält das LRS/HRS-Verhältnis von etwa 20 103 s lang aufrecht. Für das SiOx@TiO2-NPs-Gerät werden drei wohldefinierte RSs (LRS, HRS1 und HRS2) für 103 beibehalten. Außerdem zeigen die gepunkteten Linien die erwartete Lebensdauer von zwei Geräten an. Für das SiOx-Gerät wird eine Lebensdauer von fast 103 s erwartet, ansonsten wird für das SiOx@TiO2-NPs-Gerät eine Lebensdauer von über 104 s erwartet. Zur Untersuchung der Ausdauerleistung wurde der SET/RESET-Zyklustest 102 Mal durchgeführt und der Strompegel bei 0,1 V aufgezeichnet. Beide Geräte zeigen über 102 Zyklen ein stabiles LRS/HRS-Verhältnis. Insbesondere die SiOx@TiO2-NPs weisen mehrere RSs für 102 Zyklen auf. Darüber hinaus wird die Lebensdauer von SiOx@TiO2-NPs für 104 Zyklen bei einer Pulsbreite von 200 ns bewertet. Das Gerät zeigt einen stabilen Betrieb während 104 Zyklen. Lange Retentionszeit und stabile Lebensdauer zeigen die hohe Zuverlässigkeit der lösungsverarbeiteten SiOx-basierten Widerstandsschaltgeräte. Die Verteilung der SET- und RESET-Spannungen wird 102 Mal gemessen und der Strompegel bei 0,1 V aufgezeichnet, um die Schwankungen der Geräte von Zyklus zu Zyklus zu untersuchen. Beide Geräte zeigen ein stabiles LRS/HRS-Verhältnis über 102 Zyklen. Insbesondere weisen die SiOx@TiO2-NPs mehrere RSs für 102 Zyklen auf, und im SiOx@TiO2-NPs-Gerät tritt im Vergleich zum SiOx-Gerät ein stabiles Widerstandsschalten auf. Die stabile Lebensdauer, Retention und Variabilität von Zyklus zu Zyklus weisen auf die hohe Zuverlässigkeit der lösungsverarbeiteten SiOx-basierten Widerstandsschaltgeräte hin. Aus den Widerstandsschalteigenschaften lässt sich schließen, dass vom SiOx@TiO2-NPs-Gerät aufgrund einer niedrigeren Betriebsspannung, eines höheren Ein-/Aus-Verhältnisses und einer schnellen Schaltgeschwindigkeit eine hohe Leistung und ein nichtflüchtiger Speicher mit geringem Stromverbrauch erwartet werden können23. Darüber hinaus ist das SiOx@TiO2 NPs-Gerät aufgrund der mehrstufigen Umschaltung auch für mehrstufige Speicher geeignet.

I–V-Eigenschaften, Schaltgeschwindigkeit, Retention (gestrichelte Linien zeigen die erwartete Lebensdauer der Geräte an), Lebensdauer und Variabilität von Zyklus zu Zyklus der Widerstandsschaltgeräte (a) SiOx und (b) SiOx@TiO2 NPs.

Um den Ursprung der Leistungssteigerung im SiOx@TiO2-NPs-Gerät zu ermitteln, haben wir den Widerstandsschaltmechanismus der SiOx- und SiOx@TiO2-NPs-Geräte geklärt. Die I–V-Kurven werden als log I–log V neu dargestellt, wie in Abb. 4a und b dargestellt. Im SET-Prozess des SiOx-Widerstandsschaltgeräts weist die IV-Kurve des HRS eine durch Fallen gesteuerte raumladungsbegrenzte Stromleitung (SCLC) auf, die aus drei Teilen besteht: dem Ohmschen Bereich (I ∝ V) und dem Child-Bereich Gesetzbereich (I ∝ V2) und der steil ansteigende Bereich (I ∝ Vn, n > 2)37. Die Sauerstofffehlstellen in der SiOx-Matrix dienen als Elektronenfalle und bilden das leitfähige Filament. Somit spielt die Migration von Sauerstofffehlstellen eine wichtige Rolle bei der Abweichung von Steigungen. Im Hochspannungsbereich sind alle Fallen mit Elektronen gefüllt und überschüssige Elektronen fließen durch das Leitungsband von SiOx (Errungenschaft des SET-Prozesses). Die IV-Kurve des LRS zeigt ein lineares ohmsches Verhalten mit einer Steigung von 1,07. Ebenso stimmt der RESET-Prozess gut mit dem trap-gesteuerten SCLC-Mechanismus in HRS überein. Bei den SiOx@TiO2-NPs ähnelt der Widerstandsschaltmechanismus dem des SiOx-Geräts, wie in Abb. 4b dargestellt. Die Elektronen werden über Fallen, wie z. B. Sauerstofffehlstellen, in die SiOx-Matrix sowie TiO2-NPs transportiert und fließen dann unter Anlegen einer Hochspannung in das Leitungsband von SiOx und TiO2. Dieses Verhalten hängt mit dem volumengesteuerten Mechanismus zusammen, beispielsweise dem Modell der leitfähigen Filamente, das auf Sauerstoffleerstellen basiert. Infolgedessen kann der Widerstandsschaltmechanismus der SiOx- und SiOx@TiO2-NPs-Geräte basierend auf dem Leiterpfad durch das Valenzänderungsgedächtnis dominiert werden. Die Fallen sind ein Schlüsselfaktor für die Bildung der leitenden Pfade in der Oxidmatrix.

Log I–log V-Diagramm der I–V-Kurven der (a) SiOx- und (b) SiOx@TiO2-NPs in den SET- und RESET-Prozessen.

Darüber hinaus wurden DFT-Berechnungen für die Defekte in jedem Oxid durchgeführt, um den Unterschied im Leitungsmechanismus basierend auf den Sauerstofffehlstellen (VO)-Defekten der SiOx- und SiOx@TiO2-NPs-Geräte vorherzusagen, wie in Abb. 5 dargestellt. Unter Berücksichtigung stabiler Kristalle Für die Berechnungen wurden die α-Phase von SiO2 und die Anatas-Phase von TiO2 ausgewählt. Abbildung 5a und b zeigen die vom Fermi-Niveau abhängigen Bildungsenergien der VO-Defekte (VOn, wobei n = (− 2, − 1, 0, + 1 und + 2)) und die Bandstrukturen, die die Energieniveaus für jede Ladung enthalten Zustand der Sauerstoffleerstellen in SiO2 bzw. TiO2. Darüber hinaus ist im Fall des VO in SiO2 + 2 der stabile Ladezustand für den Energiebereich (0,0–3,2) eV, 0 ist stabil für den Bereich (3,2–6,6) eV und − 2 wird darüber stabil 6,6 eV. Für TiO2 wurde festgestellt, dass der +2-Ladezustand über den gesamten Bandlückenbereich der stabilste Zustand ist. Unter Berücksichtigung des Fermi-Niveaus von SiO2 und TiO2, das im Valenzbandspektrum von XPS gemessen wird, sind die stabilsten Ladezustände von VO 0 und +2 für SiO2 bzw. TiO2. Da die Bildungsenergie von VO in TiO2 kleiner ist als die von VO in SiO2, wird VO in TiO2 leichter erzeugt als in SiO2. Da außerdem die durch das E-Feld induzierte Migration von VO bei geladenen Zuständen auftreten kann, kann VO in TiO2 mit 2+-Ladungszuständen mit einem kleineren E-Feld wandern.

(a) Strukturbild des SiOx und (b) TiO2-x. (c) Defektzustände der stabilen Ladungszustände von Sauerstofffehlstellen (VO) in SiOx und (d) Fermi-Niveau-abhängige Bildungsenergie der Ladungszustände der VO-Defekte in SiOx. (e) Defektzustand der stabilen Ladung von VO in den SiOx@TiO2-NPs und (f) Fermi-Niveau-abhängige Bildungsenergie der Ladungszustände von VO-Defekten in den SiOx@TiO2-NPs.

Abbildung 5c und d zeigen die schematischen Energiebanddiagramme der SiOx- und SiOx@TiO2-NPs-Geräte aus den Ergebnissen der Energieniveaus für stabile Ladezustände. Bandausrichtungen werden basierend auf dem Valenzbandspektrum in XPS geschätzt. Sowohl beim SiO2- als auch beim TiO2-System erzeugt VO Defektzustände in der Bandlücke, sodass die Widerstandsänderung des RERAM-Geräts durch die Erzeugung (SET) und Aushärtung (RESET) von VO im Oxid erfolgen kann. Unter Berücksichtigung der Bandausrichtung ist jedoch die Aktivierungsenergie vom Fermi-Niveau zu Defektzuständen in TiO2 kleiner als in SiO2. Darüber hinaus ist die Barriere für die Ladungsträgerinjektion von der ITO-Elektrode in TiO2 mit VO niedriger als in SiO2 mit VO. Daher ist der Widerstand von LRS in TiO2 geringer als der Widerstand von LRS in SiO2.

Um die Bildung/den Bruch des leitenden Pfads basierend auf den Sauerstofffehlstellen für die SiOx- und SiOx@TiO2-NPs-Geräte zu verstehen, zeigt Abb. 6 die durchgeführte stochastische Leistungsschaltersimulation (CB). Die Simulationsmethode wurde mit früheren Untersuchungen verglichen, wie von Brivio et al.38 berichtet. Bei der SiOx-Widerstandsschaltvorrichtung zeigen sowohl die experimentellen als auch die simulierten Ergebnisse eine gute Übereinstimmung, was sich auch im bipolaren Widerstandsschaltverhalten zeigt. Die relativen Beziehungen zwischen den Parametern für SiO2 und TiO2 in CBs wurden auf der Grundlage einer DFT-Berechnung bestimmt. Tabelle 1 listet die Parameter tabellarisch auf. Abbildung 6b zeigt, dass die Widerstände von CBs mit zwei Werten von Rhigh,S und Rlow,S initialisiert werden, um das isolierende Oxid und die leitende Oxidschicht, wie z. B. SiO2 bzw. sauerstoffarmes SiO2-x, zu simulieren. Um die sauerstoffarme SiOx-Matrix zu emulieren, werden die meisten CBs mit Rhigh,S initialisiert, während der Rest der CBs im Anfangszustand mit Rlow,S initialisiert wird. In diesem Fall wird das Verhältnis von Rhigh,S:Rlow,S auf ungefähr 6:4 eingestellt, und die Schaltwahrscheinlichkeiten von Rhigh,S und Rlow,S hängen vom elektrischen Feld und der Temperatur durch Joulesche Erwärmung ab. Beim Anlegen der negativen Spannung werden einige der CBs in der Reihenfolge von Nr. 1 bis Nr. 2 in Abb. 6b von Rhigh,S auf Rlow,S geändert. Dann wird die Spannung oberhalb der SET-Spannung (> − 1,7 V) angelegt, fast alle CBs wandeln sich abrupt in Rlow,S um und das Gerät führt den SET-Prozess durch, wie in Nr. 3 von Abb. 6b gezeigt. Wenn dagegen die positive Spannung auf die RESET-Spannung schwenkt, wird Rhigh,S kontinuierlich erhöht, dann erreicht das CB-Netzwerk schließlich den RESET-Prozess (gemäß den blauen Pfeilen in der Reihenfolge von #3 bis #5 in Abb. 6b). Dieser SET/RESET-Zyklus wird reversibel beim Durchlaufen der Spannung erhalten. Ebenso stimmt die experimentelle IV-Kurve des SiOx@TiO2-NPs-Geräts gut mit dem simulierten Ergebnis überein, wie in Abb. 6c dargestellt. In Abb. 6 d sind die Karten des CB-Netzwerks aus vier CB-Werten von Rlow,S, Rhigh,S, Rlow,T und Rhigh,T zusammengesetzt, die SiO2-x, SiO2, TiO2-x und TiO2 angeben , jeweils. Zunächst werden fast alle CBs mit Rhigh,S und Rlow,S punktuell zufällig vergeben. Basierend auf der XPS-Analyse wird das Verhältnis des Sauerstoffmangels Rlow,S dem des SiOx-Geräts angeglichen. Rhigh,T und Rlow,T von TiO2-NPs sind ebenfalls zufällig mit einem Anteil von etwa 5 % verteilt, um die in TiO2-NPs eingefügte SiOx-Matrix nachzuahmen. In ähnlicher Weise wird das anfängliche Verhältnis von Rhigh,S:Rlow,S und Rhigh,T:Rlow,T auf etwa 6:4 festgelegt, wie in Abb. 6d dargestellt. Bei Erhöhung der negativen Spannung gehen die CBs der TiO2-NPs unter der angelegten Spannung schneller von Rhigh,T auf Rlow,T über als die von SiO2. Und wenn weitere Spannung an das SiOx@TiO2 NPs-Gerät angelegt wird, ändern sich auch die mit SiOx verbundenen CBs von Rhigh,S zu Rlow,S, und der SET-Prozess wird gemäß den roten Pfeilen (in der Reihenfolge von #1 bis #1) erreicht #3) in Abb. 6d. Dies hängt damit zusammen, dass die TiO2-NPs den Aufbau des leitenden Pfads in SiOx@TiO2-NPs unterstützen, und verursacht niedrigere SET-Spannungen als die des ursprünglichen SiOx-Geräts. Unter den positiven Spannungsdurchläufen ändern sich die CBs von TiO2-NPs schnell von Rlow,T zu Rhigh,T, während die CBs von SiOx leicht übergehen. Außerdem kann der erste RESET-Prozess in der Reihenfolge von #3 bis #4 durchgeführt werden, wie in Abb. 6d gezeigt. Bei weiterer Erhöhung der positiven Spannung wird Rhigh,S erhöht, dann erreicht RS allmählich die zweite HRS (in der Reihenfolge von #4 bis #6 in Abb. 6d). Die 2-stufigen RESET-Vorgänge können durch Steuerung der RESET-Spannungen erreicht werden.

(a) und (c) Vergleich der experimentellen und simulierten Kurven und (b) und (d) Karten der Leistungsschalter beim Anlegen der Spannungen an die Widerstandsschaltgeräte SiOx und SiOx@TiO2 NPs.

In dieser Studie ermöglicht die Simulationsmethode, die einfach durch die Bildung/Bruch eines Leiterpfads mit dem stochastischen CB-Modell im Fall einer sauerstoffarmen Oxidmatrix und mit Nanopartikeln eingefügten Oxid-Widerstandsspeichervorrichtungen ausgedrückt wird, eine geringere Rechenlast für jeden CB Netzwerksimulation als herkömmliche Simulationsmethoden. Aus der CB-Simulation wird der auf den Sauerstofffehlstellen basierende Leitungspfad unter Durchlauf der externen Spannung stochastisch untersucht. Der Unterschied beim Schalten der SiOx- und SiOx@TiO2-NPs-Geräte, wie z. B. der Mehrfach-RESET, die Verringerung der Schaltspannung und die Erhöhung des Ein-/Aus-Verhältnisses, kann durch Einfügen der TiO2-NPs erreicht werden.

In unserem Fall erfolgt der SET-Prozess abrupt, indem die negativen Spannungen angelegt werden, was mit dem elektrischen Feld zusammenhängt, das die Defektmigration induziert und dann einen Anstieg des Stroms verursacht. Im Gegensatz dazu ist der allmähliche RESET-Prozess darauf zurückzuführen, dass der leitende Faden allmählich reißt, wenn die positive Spannung an die Geräte angelegt wird11,39. Bemerkenswert ist auch die Verbesserung des LRS/HRS-Verhältnisses, wie in Abb. 3a und b dargestellt. Dies kann damit zusammenhängen, dass sich die Umgebung für das Wachstum leitfähiger Filamente innerhalb der RS-Schicht durch den Einbau von TiO2-NPs40 verändert. Durch Anlegen der positiven Spannung kann das leitfähige Filament aufgrund der Anwesenheit von TiO2-NPs in der SiOx-Matrix leicht reißen, und Träger haben Schwierigkeiten, innerhalb der RS-Schicht zu fließen. Daher ist der aktuelle HRS-Wert für die SiOx@TiO2-NPs niedriger als der des SiOx-Geräts.

Wir demonstrieren die Verbesserung des Widerstandsschaltverhaltens im lösungsverarbeiteten SiOx-Gerät durch den Einbau von TiO2-NPs, das mit ITO/SiOx@TiO2-NPs/ITO auf einem Glassubstrat strukturiert ist. Das Widerstandsschaltgerät SiOx@TiO2 NPs weist ein stabiles bipolares Widerstandsschaltverhalten auf. Außerdem hervorragende Schalteigenschaften, wie das höhere SET/RESET-Verhältnis, niedrigere SET/RESET-Spannungen, verbesserte Zyklus-zu-Zyklus-Variabilität, schnellere Schaltgeschwindigkeit und steuerbare Mehrfach-RS (LRS, HRS1 und HRS2) durch Anlegen von Spannungen , kann im Vergleich zum ursprünglichen SiOx-Gerät erhalten werden. Basierend auf der stochastischen Leistungsschaltersimulation können wir den Schluss ziehen, dass die Verbesserung der Schaltleistung in den SiOx@TiO2-NPs auf den Unterschied in der Bildung und dem Bruch des leitenden Filaments durch die eingesetzten TiO2-NPs zurückzuführen ist.

Die SiOx-Lösung wurde durch Sol-Gel-Polymerisation von Siliziumalkoxiden synthetisiert. Zunächst wurden Ethanol (C2H5OH, Aldrich, 99,9 %) und entionisiertes (DI) Wasser gründlich gerührt. Wenige Minuten später wurde Tetraethylorthosilicat (TEOS, Si(OC2H5)4, Aldrich) als Ausgangsmaterial zugegeben. Danach wurde der Lösung 4 Stunden lang tropfenweise Salzsäure (HCl, Merck, 37 %) zugesetzt und anschließend 16 Stunden lang 0,1 M Natriumhydroxid (NaOH, Merck) zugegeben41,42. Während des Synthesevorgangs wurde die Lösung kräftig mit 500 U/min gerührt. Nach der Synthese entstand schließlich die farblose und transparente SiOx-Lösung.

Um das SiOx-basierte Widerstandsschaltspeichergerät mit Cross-Bar-Array-Architektur herzustellen, wurde der Lift-off-Prozess auf einem Glassubstrat durchgeführt26. Die mit Ethanol verdünnte SiOx-Lösung wurde auf die strukturierte untere Elektrode (BE) getropft und zur Abscheidung von 50 nm dickem SiOx 60 s lang bei 5000 U/min aufgeschleudert. Im Fall eines SiOx@TiO2-NPs-Films wurden die SiOx-Lösung und die dispergierte TiO2-NPs-Lösung im Verhältnis 1:7 gemischt und dann unter den gleichen Bedingungen schleuderbeschichtet. Danach wurden die SiOx- und SiOx@TiO2-NP-Filme 20 Minuten lang bei 80 °C im Ofen getrocknet und dann 1 Stunde lang im Ofen bei 450 °C getempert. Die obere Elektrode (TE) wurde ebenfalls mithilfe des Lift-off-Verfahrens gebildet, und schließlich wurde die Cross-Bar-Array-ReRAM-Architektur mit einem aktiven Bauelement von 20 µm × 20 µm erhalten. Während der XPS-Messung wurde 10 s lang ein Ar-Ionensputtern bei 500 V durchgeführt, um Kohlenstoffverunreinigungen auf der Oberfläche zu beseitigen.

Die Querschnittsproben wurden mit einem fokussierten Ionenstrahlsystem (FIB, FEI Helios 650) hergestellt und es wurde eine Feldeffekt-Transmissionselektronenmikroskopie (TEM, JEOL Ltd. JEM-F200) durchgeführt. Die Zusammensetzung wurde mittels Flugzeit-Sekundärionen-Massenspektrometrie (ToF-SIMS, IONTOF, TOFSIMS5) mit 30 keV Bi-Ionen mit einer Punktgröße von 35 µm × 35 µm untersucht und das Tiefenprofil mit 2 keV erhalten O-Ionen-Sputtern.

Um die Zusammensetzung und den chemischen Bindungszustand der SiOx- und SiOx@TiO2-NPs zu untersuchen, wurde Röntgenphotoelektronenspektroskopie (XPS, ESCA Versaprobe II) mit monochromatischer Röntgenstrahlung bei der Energie hv = 1486,7 eV (Al Kα-Quelle) mit Durchgang durchgeführt Energie von 29,5 eV. Das Widerstandsschaltverhalten wurde unter Verwendung von Strom-Spannung (I–V) beobachtet, die mit einem Halbleiteranalysator (Keithley-4200) gemessen wurde. Um die untere Elektrode zu kontaktieren, wurde die obere SiOx-Schicht mit einer dünnen Spitze leicht abgekratzt, da die untere Elektrode vollständig mit der SiOx-Schicht bedeckt war. Während der I–V-Messung wurde die Spannung an TE angelegt und BE war geerdet. Die elektronische Struktur des in SiOx- und TiO2-NPs eingefügten SiOx-Systems und Berechnungen der Dichtefunktionaltheorie (DFT) wurden mit dem Vienna Ab Initio Simulation Package (VASP) mit MedeA GUI43,44 durchgeführt. Elektronische Strukturen für die α-Phase von SiO2 und die Anatas-Phase von TiO2 wurden berücksichtigt, um die ReRAM-Schaltung im SiOx- und TiO2-NP-inserierten SiOx-System vorherzusagen. Für alle Berechnungen verwendeten wir das PBEsol-Funktional mit einer Grenzenergie von 500 eV45,46,47. Um bei der Elementarzellenberechnung einen k-Abstand von weniger als 0,2/Å zu erreichen, wählten wir ein 9 × 9 × 7- bzw. 9 × 9 × 5-K-Punkt-Gitter für SiO2 bzw. TiO2. Die geometrische Optimierung wurde mithilfe eines RMM-DIIS-Algorithmus durchgeführt und iteriert, bis die Bedingung von 0,01 eV/Å erfüllt war. Um die elektronische Struktur von Defekten in SiO2 und TiO2 zu bestimmen, haben wir 2 × 2 × 1 Superzellen sowohl für SiO2 als auch für TiO2 erzeugt. In beiden Superzellenstrukturen wurden einzelne Sauerstofffehlstellen in verschiedenen Ladungszuständen (VO++, VO+, VO0, VO–, VO–) erzeugt und geometrisch optimiert, bis die 0,01 eV/Å-Bedingung mit einem 5 × 5 × 3-Gitter von k- erfüllt war. Punkte und 5 × 5 × 3 Raster von k-Punkten für SiO2 bzw. TiO2. Die Berechnung mit der Hybridfunktion (HSE06) wurde durchgeführt, um die genaue Position von Defektzuständen für optimierte Strukturen zu bewerten, die Defekte enthielten48. Die Bildungsenergie des geladenen Defekts wurde mit Gleichung 49 berechnet:

Dabei ist E(q) die Gesamtenergie der Superzelle mit der Ladung q, E(n) die Gesamtenergie einer neutralen Superzelle, µe das chemische Potential des Elektrons (Fermi-Niveau) und ΔV die Verschiebung des Energieniveaus von das Volantbandmaximum. Um den Widerstandsschaltmechanismus zu erklären, der auf der Bildung/Bruch von Sauerstoffleerstellen basiert, wurde eine Modellierung des Leistungsschalters (CB) mit dem Matlab-Programm durchgeführt. Das CB-Netzwerk wurde durch horizontale und vertikale CB-Widerstände (90 × 30) verbunden, die aus zwei Widerständen Rlow und Rhigh zusammengesetzt waren. Während der CB-Modellierung wurde die Spannung an alle Knoten in den oberen Leitungen angelegt, während alle Knoten in den unteren Leitungen geerdet waren.

Alle während dieser Studie generierten oder analysierten Daten sind in diesem veröffentlichten Artikel enthalten.

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Diese Arbeit wurde durch das Industry Technology RandD-Programm (20016319) und durch das Technology Innovation Program (2001496) unterstützt, das vom Ministerium für Handel, Industrie und Energie (MOTIE, Korea) finanziert wird. Diese Arbeit wurde auch von Samsung Display Co.,Ltd. unterstützt.

Abteilung für Physik und Halbleiterwissenschaften, Dongguk-Universität, Seoul, 04620, Republik Korea

Sera Kwon, Min-Jung Kim, Kwangsik Jeong und Kwun-Bum Chung

Abteilung für Materialwissenschaft und Werkstofftechnik, UNIST, Ulsan, 44919, Republik Korea

Dong-Hyeok Lim

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SK schrieb den Originalentwurf mit Hilfe von DHL, KJ und KBCSK führten das Experiment durch und werteten die Daten mit Hilfe von MJK aus, KJKJ führte die DFT-Berechnung durch und DHL führte die CB-Simulation durch. Alle Autoren stimmten der endgültigen Fassung des Manuskripts zu.

Korrespondenz mit Kwangsik Jeong oder Kwun-Bum Chung.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Kwon, S., Kim, MJ., Lim, DH. et al. Steuerung des Widerstandsschaltverhaltens im lösungsverarbeiteten SiO2-x-Gerät durch Einfügung von TiO2-Nanopartikeln. Sci Rep 12, 8405 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-12476-y

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Eingegangen: 23. Februar 2022

Angenommen: 04. Mai 2022

Veröffentlicht: 19. Mai 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-12476-y

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