Voreingenommenheit

Scientific Reports Band 6, Artikelnummer: 22216 (2016) Diesen Artikel zitieren

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SiO2 ist die am häufigsten verwendete Isolatorschicht in Halbleiterbauelementen. Seine Funktionalität wurde kürzlich auf widerstandsschaltende Direktzugriffsspeicher ausgeweitet, bei denen das defekte SiO2 eine aktive Rolle als Widerstandsschaltschicht (RS) spielte. In diesem Bericht wurde das von der Vorspannungspolarität abhängige RS-Verhalten in der W-gesputterten SiO2-Struktur der oberen Elektrode und der Pt-Struktur (W/SiO2/Pt) der unteren Elektrode auf der Grundlage des Strom-Spannungs-Durchlaufs (IV) untersucht. Als die Speicherzelle mit einer an die W-Elektrode angelegten negativen Vorspannung elektrogeformt wurde, zeigte die Speicherzelle einen typischen elektronischen Schaltmechanismus mit einem Widerstandsverhältnis von ~100 und hoher Zuverlässigkeit. Bei der Elektroformung mit entgegengesetzter Vorspannungspolarität wurde die typische durch Ionendefekte vermittelte RS (leitendes Filament) mit geringerer Zuverlässigkeit beobachtet. Solche charakteristischen RS-Mechanismen in Abhängigkeit von der Polarität der Elektroformungsvorspannung konnten mithilfe der Lichtbeleuchtungsstudie weiter bestätigt werden. Es wurden auch Geräte mit ähnlichen Elektrodenstrukturen mit einer dünnen dazwischenliegenden Si-Schicht zwischen der SiO2- und Pt-Elektrode hergestellt, um die Morphologie des RS-Films (quadratische Rauheit von etwa 1,7 nm) zu verbessern. Ihre RS-Leistungen waren fast identisch mit denen der einschichtigen SiO2-Probe mit sehr hoher Rauheit (quadratische Rauheit von ~10 nm), was darauf hindeutet, dass die berichteten RS-Verhaltensweisen mit der Materialeigenschaft inhärent waren.

In Halbleiterbauelementen weist SiO2 je nach Verwendungszweck sehr unterschiedliche Konfigurationen hinsichtlich Dicke, spezifischem Widerstand, Dichte und Dielektrizitätskonstante auf. Trotz der vielfältigen Eigenschaften von SiO2 gilt es aufgrund seiner Rolle als Isolator oder dielektrische Schicht in kapazitiven Komponenten als vollständig passive Komponente von Halbleiterbauelementen. Da sich der widerstandsschaltende Direktzugriffsspeicher (RRAM) jedoch zu einem der führenden Kandidaten für den nichtflüchtigen Speicher der nächsten Generation entwickelt, wurde SiO2 zusammen mit anderen sehr unterschiedlichen Metalloxiden als aktive widerstandsschaltende (RS) Schichten getestet. Mehrere Übergangsmetalloxide (TMOs) wie TiO2, NiO, Ta2O5 und HfO2 wurden als RS-Schichten getestet, da die Mehrwertigkeit der Übergangsmetalle die RS in diesen Materialien leicht erreichen lässt1,2,3,4 . Darüber hinaus weckte das sogenannte Spannungs-Zeit-Dilemma typischer RS-Materialien Interesse an der Suche nach alternativen RS-Materialien, und mehrere Gruppen hatten SiO25,6,7 getestet. Aufgrund der überwiegend ionischen Bindung in den TMO RS-Materialien ist die durch ein elektrisches Feld gesteuerte Ionenmigration einfacher, wenn das Material eine entsprechende Dichte an Ionendefekten enthält. Andererseits ist SiO2 stärker kovalent gebunden und weist keine Fernordnung auf. Diese Unterschiede in den Eigenschaften verleihen einem SiO2-Speicher mehrere Vorteile gegenüber anderen TMO-RS-Materialien, wie gleich erläutert wird.

Der allgemein akzeptierte RS-Mechanismus in vielen TMOs ist die Bildung und der Bruch von leitenden Filamenten (CFs), die entweder eine Ansammlung von Defekten wie Sauerstoffleerstellen (VO) oder die nanoskalige leitende Phase (z. B. die Magnéli-Phase in TiO2) darstellen ) oder das Metallfilament (z. B. Cu) in der elektrochemischen Metallisierungszelle (ECM)8,9,10. Unabhängig von der detaillierten Natur dieser CFs sind ionische Defekte, d. h. durch elektrische Felder induzierte Defekterzeugung und -migration (unterstützt durch Joule-Erwärmung) sowie thermische Bewegung (zum Aufbrechen in unpolaren RS) beteiligt der kritische Faktor des Speicherbetriebs. Im Fall von SiO2 zeigte die bahnbrechende Arbeit von Tours Gruppe, dass der RS-Mechanismus die Bildung von Si-Clustern während der Elektroformung und den anschließenden Phasenübergang zwischen der metallischen und der halbleitenden Phase in Abhängigkeit von der Vorspannungssequenz beinhaltet11. Dies ist ein entscheidendes Merkmal des SiO2-basierten RS-Systems, das es von anderen auf Valenzänderungen oder thermochemischen Reaktionen basierenden RS-Mechanismen vieler TMO-Materialien unterscheidet, bei denen die reversible Redoxreaktion der konstituierenden Metallionen dafür verantwortlich ist RS-Mechanismus. Das charakteristische Merkmal des unpolaren Schaltens des SiO2-basierten RS-Materials ist, dass die Spannung für den Reset [das Umschalten von einem Zustand mit niedrigem Widerstand (LRS) in einen Zustand mit hohem Widerstand (HRS) oder Vreset] höher ist als die Spannung für den Satz (das Umschalten von einem HRS zu einem LRS oder Vset) kann einem solchen phasenübergangsbezogenen Schaltmechanismus zugeschrieben werden, wohingegen Vset in üblichen TMO-basierten RS-Systemen höher als Vreset ist11. Der Grund, warum ein solches Verhalten, dh ein höheres Vreset als Vset, eigenartig ist, ist folgender. Im Allgemeinen weisen fast alle RRAM-Zellen eine Serienwiderstandskomponente auf, die beispielsweise auf den Kontaktwiderstand und den Widerstand der Verbindungsdrähte zurückzuführen ist und einen bestimmten Teil der angelegten Spannung (Va) während des RS-Betriebs ausmacht. Beim Zurücksetzen befindet sich die RRAM-Zelle zunächst in einem LRS, sodass sie vor dem Umschalten einen kleinen Teil von Va benötigt und ein erheblicher Teil von Va an den Serienwiderstand angelegt wird. Nachdem die Speicherzelle jedoch zurückgesetzt wurde, wird ihr Widerstand viel höher. Dann steigt die Spannung über dem Speicher schlagartig an, da der Teil der am Vorwiderstand anliegenden Spannung nun in den Speicher eingespeist wird. Wenn die Größe des Serienwiderstands hoch war, war auch die abgelassene Spannung hoch, was dazu führen konnte, dass die Speicherzellenspannung jetzt sogar höher als Vset war. Dadurch wird die Speicherzelle sofort wieder gesetzt, so dass ein stabiles Zurücksetzen in diesem Fall nicht wahrscheinlich ist. Kim et al. erläuterte die Einzelheiten dieser Schwierigkeit12. Wenn daher der Vreset einer bestimmten Speicherzelle höher ist als ihr Vset, könnte sich dieses Problem noch weiter verschlimmern. Es ist jedoch aufschlussreich, sich daran zu erinnern, dass Phasenwechselspeichermaterialien im Allgemeinen einen höheren Vreset als Vset aufweisen, wobei die durch thermische Energie induzierten reversiblen Phasenübergänge der Phasenwechselmaterialien für das wiederholbare Schalten verantwortlich sind13. Da der RS ​​im SiO2-basierten RRAM auf den reversiblen Phasenübergang der Si-Cluster zwischen der metallischen und der halbleitenden Phase zurückzuführen ist, besteht die Möglichkeit, dass ein ähnlicher Mechanismus funktioniert, obwohl dieser noch nicht genau verstanden werden kann. Auch der in dieser Studie verwendete reaktiv gesputterte SiO2-Film zeigte ein ähnliches charakteristisches Merkmal wie im Fall des unpolaren Schaltvorgangs. Allerdings war seine Zuverlässigkeit recht gering (es waren nur mehrere zehn Schaltzyklen möglich) und wurde daher nicht ernsthaft untersucht. Vielmehr wurde der bipolare Betrieb versucht, der selbst im schlimmsten Fall mindestens ~3.000 Mal zuverlässiges Schalten zeigte.

Diese durch Ionendefekte vermittelten RSs hatten im Allgemeinen Bedenken hinsichtlich der Zuverlässigkeit und Gleichmäßigkeit, obwohl im letzten Jahrzehnt auch mehrere große Verbesserungen erzielt wurden14,15,16,17,18,19. Andererseits ist in jüngerer Zeit der elektronische bipolare Widerstandsschaltmechanismus (eBRS) aufgetaucht, bei dem das durch Fallen vermittelte Einfangen und Entfernen von Trägern als primärer RS-Mechanismus vorgeschlagen wurde 20, 21, 22. Ein solcher eBRS-Mechanismus funktioniert hauptsächlich, wenn eine asymmetrische Potentialbarriere vorhanden ist, was das Einfangen von Trägern unter einer Vorspannungspolarität und das Entfangen von Trägern unter der entgegengesetzten Vorspannungspolarität erleichtert. Kim et al. erläuterte diesen Mechanismus ausführlich für den Fall der TiO2-Speicherzelle21. Aufgrund dieses charakteristischen Einfang-/Entfangmechanismus eines solchen RS-Verhaltens muss es von Natur aus bipolar sein, was bedeutet, dass es sich hauptsächlich um ein feldgetriebenes Phänomen mit minimaler Beteiligung thermischer Energie handelt. Daher kann eBRS eine praktikable Möglichkeit sein, die Ziele eines geringen Stromverbrauchs, eines Hochgeschwindigkeitsbetriebs und einer hohen Zuverlässigkeit von RRAM23 zu erreichen. Früheren Berichten über eBRS im TMO-System zufolge sind die oben genannten Vorteile jedoch nicht immer gültig, da die mit den Ionendefekten verbundenen Fallen während wiederholter RS ​​instabil sind, was zu einer zeit- und schaltzyklusabhängigen Drift der Schaltparameter führt, z wie das Widerstandsverhältnis und die Schaltspannungen24,25,26. In dieser Hinsicht könnte defektes SiO2 eine mögliche Option für solche eBRS sein, da seine Defektkonfiguration aufgrund seiner höheren Bindungsenergie und seines geringeren ionischen Charakters im Vergleich zu den anderen TMOs möglicherweise weniger von der externen elektrischen Belastung beeinflusst wird. Chens Gruppe27 berichtete über bemerkenswerte Arbeiten auf diesem Gebiet, bei denen dispergierte Pt-Nanocluster Ladungsträgereinfangzentren in SiO2 bereitstellten.

In dieser Studie versuchten die Autoren, die aktive Rolle der reaktiv gesputterten SiO2-Schicht als Ladungseinfangschicht in eBRS und als Medium für die CF-Bildung in ionischem BRS (iBRS) zu untersuchen. Zu diesem Zweck war eine gewisse Asymmetrie in Bezug auf die Ladungsträgermigration erforderlich, die durch die Verwendung einer asymmetrischen Elektrodenkonfiguration erreicht wurde: eine obere W-Elektrode (TE) mit niedriger Austrittsarbeit und eine untere Pt-Elektrode (BE) mit hoher Austrittsarbeit. , bei dem die Wahrscheinlichkeit, in das SiO2 eingebaut zu werden, sehr gering war, so dass die Möglichkeit des ECM-Typ-RS vernachlässigt werden kann. Der reaktive Sputterprozess erzeugte Defekte mit einer ausreichend hohen Dichte in der dielektrischen Schicht, um das RS auch ohne Dotierung mit anderen metallischen Elementen recht fließend zu machen. Die hochstabile Amorphität von SiO2 beseitigte die Sorge einer (lokalen) Kristallisation des Materials bei wiederholtem Schalten unter strengen elektrischen Testbedingungen. Durch Ändern der Vorspannungspolarität des ersten Elektroformungsschritts wurden eBRS und iBRS erfasst und ihre Eigenschaften verglichen. Um weiter zu klären, ob das beobachtete, von der Elektroformierungsvorspannung abhängige Schaltverhalten auf materialinhärente Eigenschaften oder filmmorphologieabhängige extrinsische Faktoren zurückzuführen ist, wurden Filme mit ähnlichen chemischen Eigenschaften, aber unterschiedlichen Morphologien durch Einfügen einer dünnen (2 nm) Si-Schicht hergestellt zwischen den gesputterten SiO2- und Pt-Unterschichten. Es wurde der Schluss gezogen, dass die beobachteten RS-Leistungen wenig Relevanz für die Filmmorphologien haben, die ein entscheidender Bestandteil der Herstellung integrierter RRAM-Geräte sein könnten.

Abbildung 1a zeigt ein Rasterelektronenmikroskopbild (REM) aus der Vogelperspektive des ca. 15 nm dicken gesputterten SiO2-Films, der direkt auf der Pt-Elektrode abgeschieden ist. Der Film hatte eine raue Oberflächenmorphologie, was möglicherweise auf die Nichtbenetzungseigenschaft von SiO2 auf Pt zurückzuführen ist. Das Rasterkraftmikroskopbild (AFM) im oberen Einschub bestätigt das grobe SEM-Bild und die quadratische Mittelrauigkeit (RMS) des Films von ~10 nm (aus einer Fläche von 2 × 2 μm2) im Vergleich zu der des Pt-Substrats von ~1 nm. Im Gegensatz dazu zeigte der SiO2-Film mit der identischen Dicke, der auf der 2 nm dicken Si/Pt-Elektrode gewachsen war, eine viel geringere RMS-Rauheit von ~1,8 nm (im unteren AFM-Einschub), was darauf hindeutet, dass die dazwischen liegende dünne Si-Schicht stark beeinträchtigt ist verbesserte die Benetzungseigenschaft und damit die Morphologie des wachsenden SiO2-Films. Obwohl die Oberflächenmorphologie des Si/Pt-Substrats nicht mittels AFM überprüft wurde, deutete die glatte Morphologie des darauf gewachsenen SiO2-Films darauf hin, dass das Si/Pt eine glatte und gleichmäßige Morphologie aufwies. Abbildung 1b zeigt die Si2p-Kernspektren der Röntgenphotoelektronenspektroskopie (XPS) des Films auf der blanken Pt-Elektrode. Das XPS zeigte, dass der Film zusätzlich zu regulärem SiO2 (Si4+) eine erhebliche Menge an Si-Suboxiden (Si+, Si2+ und Si3+) aufwies. Das aus den Peakflächen von O1s und Si 2p geschätzte O/Si-Verhältnis unterschied sich nicht allzu sehr von dem des thermischen SiO2. Der SiO2-Film auf der Si/Pt-Elektrode zeigte nahezu identische XPS-Spektren (Daten nicht gezeigt), was angesichts der sehr geringen Diffusionsrate von Si in SiO2 bei der Verarbeitungstemperatur sinnvoll ist. Es könnte auch möglich sein, dass das sehr dünne Si während des anschließenden SiO2-Abscheidungsschritts (teilweise) oxidiert wurde. Daher könnte der Vergleich der RS-Leistung dieser beiden Filme eine praktikable Möglichkeit sein, den Einfluss der Filmmorphologie auf den RS-Mechanismus zu bestätigen.

(a) Das REM-Bild aus der Vogelperspektive des gesputterten SiO2 auf dem Pt-Film. Die oberen und unteren eingefügten Abbildungen sind das AFM-Bild von SiO2/Pt bzw. SiO2/Si/Pt. (b) Die XPS-Ergebnisse der Si2p-Kernspektren von SiO2/Pt.

Die W/SiO2/Pt-Probe zeigte im ursprünglichen Zustand stark asymmetrische Strom-Spannungs-Kurven (IV), was aufgrund der asymmetrischen Konfiguration der Elektrode zu erwarten ist (W: Austrittsarbeit von 4,32–5,22 eV und Pt: Austrittsarbeit von 5,12–5,93 eV). Abbildung 2a,b zeigt die Elektroformungskurven (die IV-Kurven im ursprünglichen Zustand) bei negativer bzw. positiver Vorspannung. Unter der negativen Vorspannung begann der Strom bei ~ −0,1 V allmählich anzusteigen, was eine niedrige Schottky-Barrierehöhe (SBH) an der W/SiO2-Grenzfläche widerspiegelte; wohingegen unter der positiven Vorspannung der Strom zunächst bis zu ~9 V sehr niedrig blieb und dann plötzlich anstieg, was eine abrupte Elektroformung erkennen ließ, die auf einen höheren SBH an der Pt/SiO2-Grenzfläche als an der W/SiO2-Grenzfläche zurückzuführen sein könnte. Die W/SiO2/Si/Pt-Probe zeigte auch eine asymmetrische IV-Kurve im ursprünglichen Zustand und ein ausgeprägtes Elektroformungsverhalten, das denen der W/SiO2/Pt-Probe sehr ähnlich war. Daher wurde erwartet, dass die nachfolgenden RS IV-Kurven bei beiden Polaritäten der Elektroformungsvorspannung ähnlich sein würden, was tatsächlich der Fall war, wie unten gezeigt. Nach mehreren Versuchen mit unterschiedlichen Stromkonformitätswerten (Icc) wurden die geeigneten Icc-Werte auf 1 μA und 100 μA für die negative bzw. positive Vorspannung festgelegt. Es zeigt einen harten Durchbruch, wenn Icc über dem Übergangspunkt für den Fall der negativen Elektroformung eingestellt wurde. Die nachfolgenden BRS-IV-Sweep-Kurven sind in Abb. 2 als Nebenbilder enthalten, die die Überlappung der IV-Sweep-Ergebnisse von W/SiO2/Pt (schwarzes Quadratsymbol) und W/SiO2/Si/Pt (rotes Kreissymbol) zeigen. Proben. Es ist sofort verständlich, dass in beiden Fällen das Setzen und Zurücksetzen unter der negativen (positiven) bzw. positiven (negativen) Vorspannungspolarität in Abb. 2a, b erreicht werden konnte, die mit der Galvanoformungsrichtung übereinstimmte. Ein weiterer interessanter Befund ist, dass der Icc-Wert für die Elektroformung viel niedriger war als der Icc-Wert für die eingestellten und maximalen Rücksetzströme während des anschließenden IV-Sweeps sowohl für die negativ als auch für die positiv elektrogeformten Fälle, während sie für allgemeine TMO-RRAMs normalerweise ähnlich sind28,29. Tatsächlich blieb die Speicherzelle im Gegensatz zu anderen TMOs auch nach der Elektroformung bei HRS28,29,30,31. Dieser Befund legt nahe, dass die Rolle der Elektroformung in diesen Fällen eine andere sein könnte als bei anderen RRAM-Zellen, die TMO verwenden. Es wird angenommen, dass die Rolle der negativen Elektroformung in der W/SiO2/Pt-Struktur darin bestand, die SBH an der W/SiO2-Struktur ungleichmäßig zu senken, was durch experimentelle Daten zur Are-Abhängigkeit detailliert nachgewiesen werden wird, und die Elektroneninjektion von W zu erhöhen zur SiO2-Schicht. Obwohl die extreme Asymmetrie in der IV-Form in Bezug auf die Vorspannungspolarität des ursprünglichen Zustands nach der negativen Elektroformung viel geringer wurde, blieb in IV des LRS immer noch eine Asymmetrie bestehen (eingefügte Abbildung in Abb. 2a). Das allgemeine aktuelle LRS-Niveau war natürlich viel höher als der ursprüngliche Zustand. Diese Ergebnisse legen nahe, dass in diesem Fall das Fermi-Niveau der SiO2-Schicht höher wurde, nachdem die injizierten Ladungsträger in der Oxidschicht eingefangen wurden, was zu einem niedrigeren SBH an beiden Grenzflächen führte. Selbst unter diesen Umständen war der SBH an der Pt/SiO2-Grenzfläche immer noch etwas höher als der an der W/SiO2-Grenzfläche, was selbst bei LRS zur IV-Asymmetrie führte. Dies ist eine vernünftige Folge der höheren Austrittsarbeit von Pt als die von W, und die IV-Asymmetrie ist der entscheidende Faktor, der zur Induktion des eBRS erforderlich ist.

Die nachfolgenden BRS IV-Sweepkurven von W/SiO2/Pt und W/SiO2/Si/Pt sind jeweils als Einschübe in Abb. 2(a,b) enthalten.

Im Gegensatz dazu führte die positive Elektroformung zu einem nahezu vollständigen lokalen Abbau von SBH sowohl an der Pt/SiO2- als auch an der W/SiO2-Grenzfläche durch die Bildung von CFs, und der anschließende IV-Sweep induzierte zusätzliche Veränderungen im Film, wie unten diskutiert.

Abbildung 3a zeigt die Entwicklung der IV nach der ersten Elektroformung mit steigendem Icc (von 50 μA auf 500 μA) der W/SiO2/Pt-Probe, wobei der IV-Sweep immer mit dem Sweepen in eine negative Vorspannung begann. Wenn der Icc niedriger als ~100 μA war, gab es in beiden Vorspannungspolaritäten nur ein kleines Widerstandsverhältnis zwischen LRS und HRS. Diese Merkmale von RS und die relativ gleichmäßige Schalt-IV-Kurvenform mit einem kleinen Widerstandsverhältnis für die negativ elektrogeformte Zelle legen nahe, dass der RS-Mechanismus dem Elektroneneinfangen und -entfallen (eBRS) zugeschrieben werden kann. Nach der Elektroformung, als das W TE negativ vorgespannt war, wurden Elektronen fließend in SiO2 injiziert und an der Stelle eingefangen, an der SBH lokal gebrochen war. Dann änderte sich der Probenstatus von HRS zu LRS. Bei Anwendung einer positiven Vorspannung wurden die eingefangenen Elektronen entfernt, wohingegen das höhere SBH an der Pt/SiO2-Grenzfläche die Elektroneninjektion aus Pt BE unterdrückte. Abbildung 3b zeigt die Entwicklung von IV nach der ersten Elektroformung mit zunehmendem Icc (von 50 μA auf 500 μA) der W/SiO2/Si/Pt-Probe, die ein nahezu identisches Verhalten wie in Abbildung 3a zeigte. Abbildung 3c zeigt die IV-Kurven der positiv elektrogeformten W/SiO2/Pt-Zelle mit Icc-Werten von 100 μA und 1 mA während des eingestellten Betriebs nach der Elektroformung. Die IV-Formen sind der allgemeinen BRS-Kurvenform anderer TMO-basierter RRAM-Zellen sehr ähnlich, was auf die mögliche Beteiligung von CFs in einem solchen Fall schließen lässt32,33,34. Die CFs bestanden höchstwahrscheinlich aus Si-Clustern oder einer halbleitenden Phase mit VO-Clustern11,27. Abbildung 3d zeigt die IV-Kurven der positiv elektrogeformten W/SiO2/Si/Pt-Zelle mit einem Icc, der mit dem in Abb. 3c identisch ist. Trotz ihrer leichten Diskrepanz, insbesondere hinsichtlich der Abruptheit des Zurücksetzens im negativen Vorspannungsbereich, zeigten sie RS-Merkmale, die im Wesentlichen denen in Abb. 3c ähnelten. Die in Abb. 3 gezeigten Ergebnisse legen nahe, dass die dünne dazwischenliegende Si-Schicht an der Pt-Unterelektrodenschnittstelle die RS-Eigenschaften der Speicherzelle nur geringfügig beeinflusst.

Die IV-Kurven nach positiver Elektroformung mit Icc von 100 μA und 1 mA in (c) W/SiO2/Pt und (d) W/SiO2/Si/Pt.

Abbildung 4a und b zeigen den elektrodenflächenabhängigen (W TE) Widerstand der W/SiO2/Si/Pt-Probe für die negativen (Icc von 200 μA) bzw. positiven (Icc von 1 mA) Elektroformungsfälle. Die Speicherzustände mit negativer Elektroformung zeigten eine gewisse Flächenabhängigkeit sowohl für LRS als auch für HRS, was darauf hindeutet, dass das Schalten über die gesamte Fläche erfolgte, jedoch nicht völlig gleichmäßig war, d. h. die Elektrodenflächenabhängigkeit des Schaltverhaltens lag vollständig dazwischen einheitliches und vollständig lokalisiertes Schaltverhalten. Dies steht im Einklang mit der Vorstellung, dass die negative Elektroformung die Schottky-Barriere an der W/SiO2-Grenzfläche lokal zerstört und dass die injizierten Ladungsträger möglicherweise diffus an den Fallenzentren eingefangen werden, die sich ziemlich gleichmäßig über die gesamte Elektrodenfläche verteilen. Im Gegensatz dazu zeigte die positiv elektrogeformte Speicherzelle nahezu keine Abhängigkeit von der Elektrodenfläche sowohl für LRS als auch für HRS, was mit dem stark lokalisierten CF-Bildungs- und Bruchphänomen in vielen anderen TMO-basierten RRAMs übereinstimmt. Es wurde auch festgestellt, dass die negativ elektrogeformten Gehäuse eine viel geringere Datenstreuung aufwiesen als die positiv elektrogeformten Gehäuse. Dies steht im Einklang mit der allgemeinen Vorstellung der zufälligen Natur des CF-vermittelten ionischen BRS-Mechanismus (iBRS) (im positiv elektrogeformten Fall), im Gegensatz zum etwas flächenhafteren eBRS35.

Der von der Elektrodenfläche abhängige Widerstand von LRS und HRS für (a) den Fall der negativen Elektroformung und (b) den Fall der positiven Elektroformung.

Die eBRS- und iBRS-Mechanismen für die negativ und positiv elektrogeformten Fälle wurden durch das photoneninduzierte Detrapping-Experiment weiter bestätigt. Bei eBRS wird die Set-Umschaltung im Allgemeinen auf das Füllen tiefer Fallen mit injizierten Trägern während des Set-Prozesses zurückgeführt. Wenn die tiefen Fallen mit Ladungsträgern (vermutlich Elektronen) gefüllt sind, können die gefüllten Fallen nicht mit weiteren injizierten Ladungsträgern interferieren, sodass die Probe beim anschließenden Leseschritt LRS zeigt. Im Gegensatz dazu werden durch das Anlegen einer umgekehrten Vorspannung während des Rücksetzvorgangs die eingefangenen Ladungsträger abgefangen, wohingegen der hohe SBH an der Pt/SiO2-Grenzfläche in diesem Fall die Ladungsträgerinjektion von der gegenüberliegenden Elektrode unterdrückt. Wenn die LRS-Probe mit hochenergetischen Photonen beleuchtet wird, können die Ladungsträger durch Photonen angeregt und abgefangen werden, was dazu führen würde, dass die Probe auch ohne Anwendung der Reset-Vorspannung zum HRS zurückkehrt. Daher könnte ein solcher photoneninduzierter Widerstandsanstieg ein entscheidender Beweis für die Solidität des eBRS-Mechanismus sein, der im Fall von TiO215 nachgewiesen wurde. Allerdings kann die W-TE-Probe für diesen Zweck nicht verwendet werden, da das Photon die 200 nm dicke W-TE nicht durchdringen kann. Daher wurde eine 5 nm dicke TiN-Elektrode, die dünn genug ist, um das Eindringen von Licht zu ermöglichen, abgeschieden und ihre elektrischen Eigenschaften überprüft. Abbildung 5a zeigt die RS IV-Kurven der SiO2/Si/Pt-Probe mit entweder einer dicken W- oder einer dünnen TiN-Elektrode nach der negativen Elektroformung, was bestätigt, dass die beiden Strukturen ähnliche Schalteigenschaften aufwiesen. Abbildung 5c ​​zeigt die IV-Kurven im positiven Bias-Bereich für LRS und HRS vor (durchgezogene Linien) und nach (offene und geschlossene quadratische Symbole) der Lichtbeleuchtung mit einer Wellenlänge von 400 nm (Photonenenergie = 3,1 eV) für 30 Sekunden mit dem TiN TE. Der Strom nahm sowohl für LRS als auch für HRS nach der Lichtbeleuchtung deutlich ab, was darauf hindeutet, dass eine photoneninduzierte Entfallung stattgefunden hat. Interessant ist, dass das HRS auch einen starken Stromabfall zeigte, was darauf hindeutet, dass ein erheblicher Teil der Ladungsträger auch nach dem Anlegen der Reset-Vorspannung gefangen bleibt. Dies könnte zum Teil auf die unvollständig unterdrückte Ladungsträgerinjektion von der Pt-Elektrode und zum Teil auf die unzureichende Spannungsspannung zum Entfernen der tief eingefangenen Ladungsträger zurückzuführen sein. Das Experiment zur Photonenanregung wurde auch mit längeren Wellenlängen durchgeführt, funktionierte aber nicht, was darauf hindeutet, dass die Einfangtiefe in SiO2 viel tiefer ist als in ca. TiO2 (<1 eV), was mit der viel größeren Bandlücke von SiO2 übereinstimmt. Es wurde festgestellt, dass die maximale Rücksetzspannung in Abb. 5a auf 2,5 V begrenzt war, wohingegen die Einfangtiefe auf mindestens 3,1 eV (Wellenlänge 400 nm) geschätzt wurde, wobei unter diesen Umständen die spannungsinduzierte Entfallung nicht ausreichend sein konnte. Die Erhöhung der Rücksetzspannung verringerte den HRS-Strom bis zu einem gewissen Grad weiter, jedoch nicht so effizient wie die Lichtbeleuchtung. Der Einschub in Abb. 5a zeigt die RS-Kurven nach der Lichtbeleuchtung. Die schwarze Kurve entspricht der IV-Kurve unmittelbar nach der Beleuchtung, die zunächst mit negativer Vorspannung versucht wurde. Obwohl die Probe unmittelbar nach der Beleuchtung einen sehr niedrigen Strom zeigte, der fast mit der ursprünglichen Probe vergleichbar ist, stellte sie nach dem Umschalten auf LRS und Anlegen einer ausreichend negativen Vorspannung (–2,5 V) den vorherigen IV-Schaltstrom wieder her Der anschließende IV-Sweep ergab, dass die aktuellen Werte für LRS und HRS fast identisch mit denen vor der Lichtbeleuchtung waren. Dies implizierte, dass die Lichtbeleuchtung den physischen Zustand der Fallen nicht veränderte, sondern nur die gefangenen Träger entfernt wurden. Im Gegensatz dazu zeigten die positiv elektrogeformten Proben eine völlig unterschiedliche Reaktion auf das Lichtbeleuchtungsexperiment, wie in Abb. 5b, d dargestellt.

(a,b) zeigen die RS IV-Kurven mit entweder W (rotes Symbol) oder TiN (schwarzes Symbol) TE nach negativer Elektroformung bzw. positiver Elektroformung. Der Einschub von (a) zeigt RS-IV-Kurven nach der Lichtbeleuchtung – die schwarze Kurve entsprach der IV-Kurve unmittelbar nach der Beleuchtung. IV-Kurven von LRS und HRS vor und nach der Beleuchtung sind in (c) dem Fall der negativen Elektroformung und (d) dem Fall der positiven Elektroformung dargestellt.

Abbildung 5b zeigt die Schalt-IV-Kurven nach der positiven Elektroformung mit entweder W (rotem Symbol) oder TiN (schwarzem Symbol) TE, was wiederum bestätigt, dass sie nahezu identisch waren. Abbildung 5d zeigt die IV-Kurven im negativen Vorspannungsbereich vor (Linien) und nach (Punkte) der Lichtbeleuchtung unter den gleichen Bedingungen wie in Abb. 5c. Es ist sofort ersichtlich, dass die Lichtbeleuchtung weder bei LRS noch bei HRS zu einer Änderung des Widerstandszustands führen konnte. Dies steht im Einklang mit der Behauptung, dass der RS ​​in der positiv elektrogeformten Probe durch den diskreten CF-bezogenen Mechanismus vermittelt wird, der für das Einfangen von Trägern wenig Relevanz hat. Die Schaltmechanismen wurden durch die Analyse des elektrischen Leitungsmechanismus weiter bestätigt, wie im nächsten Abschnitt gezeigt.

Abbildung 6a zeigt die log I-log V-Kurven der W/SiO2/Pt-Probe des LRS der negativ elektrogeformten Probe, gemessen bei Temperaturen im Bereich von 305 K bis 345 K. Die Steigungen der am besten linear angepassten Diagramme betrugen nahezu nahe 1, und der Strompegel stieg mit steigender Temperatur leicht an, was darauf hindeutet, dass die Leitung über den Sprungmechanismus erfolgte. Das Arrhenius-Diagramm zeigte, dass die Aktivierungsenergie 0,08–0,095 eV im Lesespannungsbereich von 0,1–0,4 V betrug (kleine Abbildung). Dieser Befund deutete darauf hin, dass sich die eingefangenen Elektronen über den Sprungmechanismus mit der Spannung bewegten. Abbildung 6b zeigt die log I-log V-Kurven derselben Probe, gemessen im gleichen Temperaturbereich für das HRS. Bei niedrigeren Temperaturen (305 und 315 K) zeigte die IV einen ähnlichen Trend wie der raumladungsbegrenzte Strom (SCLC), d. h. bei einer niedrigen (absoluten) Spannung lag die Steigung nahe bei 1, aber mit steigender Spannung (Als die Trägerinjektion zunahm), näherte sich die Steigung aufgrund der Wechselwirkungen zwischen den eingefangenen Trägern dem Wert 21,36,37,38. Mit zunehmender Temperatur stieg der Strom schneller an als beim LRS, und der ohmsche Strom floss über den gesamten getesteten Spannungsbereich. Die geschätzte Aktivierungsenergie betrug 0,14–0,31 eV bei der Lesespannung von 1,0–0,1 V (kleine Abbildung). Dieses Ergebnis legt nahe, dass der aktuelle Transport am HRS durch etwas tiefere Fallen vermittelt wurde, deren Werte aufgrund des Poole-Frenkel-ähnlichen Effekts mit zunehmender Abweichung abnahmen. Ähnliche Studien zum Mechanismus der elektrischen Leitung wurden für die W/SiO2/Si/Pt-Probe durchgeführt und es wurden nahezu identische Schlussfolgerungen gezogen (Daten nicht gezeigt).

Die Aktivierungsenergie (Ea) bei jeder Spannung ist in den eingefügten Abbildungen zusammengefasst.

Für die positiv elektrogeformte Speicherzelle mit W/SiO2/Pt- und W/SiO2/Si/Pt-Strukturen wurden ähnliche Leitungsmechanismusanalysen sowohl für das LRS als auch für das HRS durchgeführt. Abbildung 6c zeigt, dass das LRS durch die Sprungleitung mit einer kleinen Aktivierungsenergie von ~ 0,083 eV gekennzeichnet war (eingefügte Abbildung). Dies bedeutete, dass das CF eine Sprungleitungseigenschaft mit sehr geringer Aktivierungsenergie aufwies, was mit der Behauptung übereinstimmen könnte, dass das CF aus relativ ungeordneten Si-Clustern besteht. Das HRS zeigte ebenfalls einen Hopping-Leitungsmechanismus (Abb. 6d), jedoch mit einer viel höheren Aktivierungsenergie von ~ 0,28–0,30 eV (kleine Abbildung). Dies impliziert, dass das CF, vermutlich Si-Cluster, in der Speicherzelle eine hohe Dichte an Fallen mit einer relativ großen Verteilung der Energiewerte innerhalb der Bandlücke aufweist, wohingegen die Fallen mit flachen und tiefen Niveaus die elektrische Leitung im LRS und im LRS vermitteln HRS bzw. Als nächstes wurde die elektrische Leistung der RS-Zelle der negativ und positiv elektrogeformten Proben bewertet.

Abbildung 7a und b zeigen die Vset- und Vreset-Gleichmäßigkeit der W/SiO2/Pt- bzw. W/SiO2/Si/Pt-Strukturen, wenn die Elektroformung mit negativer (Dreieckssymbol) und positiver (Quadratsymbol) Vorspannung durchgeführt wurde, wobei 50 Zellen wurden für jede Bedingung getestet. Die negativ elektrogeformte Zelle wies eine viel höhere Gleichmäßigkeit mit einem höheren Einstell-/Rücksetzspannungsfenster auf als die positiv elektrogeformte Zelle. Abbildung 7c,d zeigt die Vset- und Vreset-Gleichmäßigkeit einer Speicherzelle für jede Bedingung, wenn sie 20 Mal getestet wurde, was auch bestätigt, dass die negativ elektrogeformten Proben eine höhere Gleichmäßigkeit aufwiesen. Diese Ergebnisse stimmen mit den in Abb. 4 dargestellten Trends der Standardabweichung überein.

Die kumulativen Wahrscheinlichkeitsdiagramme von Vset und Vreset mit 50 Zellen und der 20-fachen Wiederholung in einer Zelle für den Fall der negativen Elektroformung bzw. der positiven Elektroformung, entsprechend (a,c) W/SiO2/Pt und (b,d) W /SiO2/Si/Pt.

Abbildung 8a,b zeigt die Dauertestergebnisse der W/SiO2/Pt- bzw. W/SiO2/Si/Pt-Strukturen, die durch wiederholte IV-Durchläufe für die negativ elektrogeformten Zellen erhalten wurden. Hier wurden die Widerstandswerte auf 0,1 V geschätzt. Beide Proben zeigten eine hohe Zuverlässigkeit für bis zu 30.000 Schaltzyklen ohne Anzeichen einer Verschlechterung. Es wird angenommen, dass die tatsächliche maximale Ausdauerzykluszahl viel höher sein könnte, sie kann jedoch nicht durch solch zeitaufwändige IV-Sweep-Tests getestet werden. Es ist zu beachten, dass ein solcher IV-Sweep-Test eine viel härtere Bedingung hat als der Impulsschalttest, obwohl letzterer dem tatsächlichen Gerätebetrieb näher kommt. Im Gegensatz dazu zeigte die positiv elektrogeformte Zelle nach ~5.000 bzw. 3.500 Zyklen für die W/SiO2/Pt- bzw. W/SiO2/Si/Pt-Strukturen kein Schalten mehr, wie in Abb. 8c,d gezeigt, was auf einen viel niedrigeren Wert schließen lässt Zuverlässigkeit des CF-vermittelten iBRS-Mechanismus. Wenn die Geräte ausfielen, blieben sie immer am LRS, ohne das HRS wiederherzustellen, was auf das Auftreten eines schweren Ausfalls hindeutet. Die Ergebnisse des Retentionstests bei 85 °C für die identischen Probenbedingungen sind in den Einschüben in Abb. 8 dargestellt. Während die positiv elektrogeformte Zelle erwartungsgemäß eine stabile Retention beider Zustände zeigte (siehe die Einschübe in Abb. 8c, d), war die negativ Die elektrogeformte Zelle zeigte bestimmte Einschränkungen, insbesondere für das LRS (siehe die Einschübe in Abb. 8a, b), die aus dem durch das Einfangen von Trägern vermittelten Mechanismus 39, 40 verstanden werden können. In diesem Fall wäre eine Ergänzung auf Schaltungsebene, also das Auslesen der Daten nach einer bestimmten Zeitspanne und deren Neuschreiben, erforderlich. Abbildung 9 zeigt die Retentionsdaten für eine W/SiO2/Pt-Probe, gemessen bei Temperaturen von 200 °C (a,d), 225 °C (b,e) und 250 °C (c,f) für (negativ und positiv). ) Elektroforming-Gehäuse. Hier betrugen die Leseintervalle für negativ und positiv elektrogeformte Proben 20 s bzw. 50 s. Nach einer bestimmten Zeit (2400 s, 460 s bzw. 120 s in Abb. 9a–c) sank das Widerstandsverhältnis auf unter 10, was darauf hindeutet, dass die Daten verloren gingen. Bei positiv elektrogeformten Zellen war die Zeit, in der das Widerstandsverhältnis unter 10 sinkt, im Allgemeinen länger (7000 s, 1400 s und 350 s bei 200 °C, 225 °C bzw. 250 °C), was auf eine höhere Retention hindeutet. Dieses Retentionsverhalten wurde gemäß der Arrhenius-Form (Einschübe Abb. 9c, f) aufgezeichnet und extrapoliert, um zu prüfen, ob die Retentionszeit bei 85 °C länger als 10 Jahre sein könnte. Beide Zellen zeigten eine Retentionszeit von 10 Jahren, während die positiv elektrogeformte Zelle selbst bei einer etwas höheren Temperatur (90 °C) eine Retentionszeit von 10 Jahren aufwies.

Bei den Einschüben handelt es sich um entsprechende Retentionsdaten, gemessen bei 85 °C.

Die Einschübe von (c,f) sind die Arrhenius-Diagramme, die darauf hinweisen, dass die Daten sowohl für elektronisches als auch ionisches Schalten 10 Jahre lang bei 85 °C aufrechterhalten werden konnten.

Abschließend wurden die RS-Eigenschaften von W/SiO2/Pt- und W/SiO2/Si/Pt-Speicherzellen in Abhängigkeit von der Richtung der Elektroformung untersucht. Wenn die Elektroformung unter Anlegen einer negativen Vorspannung an den W TE durchgeführt wurde, wurde der RS ​​flüssig und zuverlässig mit hoher Gleichmäßigkeit über den elektronischen Schaltmechanismus erreicht, was durch das Ladungsträgerentfernungsexperiment mit Lichtbeleuchtung (Wellenlänge 400 nm) bestätigt wurde. Die Fallentiefe wurde auf mindestens ~3,1 eV geschätzt. Im Gegensatz zum eBRS-Mechanismus, der aus hauptsächlich ionischen Materialien wie TiO2 stammt, verhinderten die kovalentere Natur und die stärkere Bindungsenergie von SiO2 die Variation der Fallenkonfiguration während der wiederholten Anwendung der Vorspannung. Diese Effekte führten zu einer sehr hohen Zuverlässigkeit, die von keinem anderen eBRS-System erreicht wurde. Im Gegensatz dazu wurde beim Elektroformen mit Anlegen einer positiven Vorspannung an die W TE der übliche durch Ionendefekte vermittelte bipolare Schaltmechanismus beobachtet, bei dem die elektrische Leitung kaum durch die Lichtbeleuchtung beeinflusst wurde. Im Gegensatz zum vorherigen unpolaren ionischen Schalten, bei dem der Phasenübergang von Si-Nanoclustern für das Schalten verantwortlich war, deutete die bipolare Natur des iBRS in dieser Studie darauf hin, dass es durch die reversible Oxidation und Reduktion der Si-Cluster vermittelt wird vermittelt durch die Vorspannungspolarität. Während der Galvanoformung und der Einstellungsumschaltung unter der positiven Vorspannungsbedingung wanderten Sauerstoffionen in Richtung der W-Elektrode, die sich dann während des anschließenden Zurücksetzens im negativen Vorspannungsbereich zurück zur SiO2-Schicht bewegten und die Si-Cluster-CFs erneut oxidierten. Dies ähnelt dem allgemeinen CF-vermittelten ionischen bipolaren Schalten in vielen anderen TMO-RRAMs und weist daher hinsichtlich der Leistung gemeinsame Merkmale auf. Die beiden Proben mit sehr unterschiedlichen morphologischen Eigenschaften, d. h. die SiO2-Filme auf der Pt- und Si/Pt-Schicht, hatten Rauheitswerte von ~10 nm bzw. ~1,8 nm und zeigten keinen signifikanten Unterschied in ihrer RS-Leistung und ihrem elektrischen Leitungsverhalten , was darauf hindeutet, dass die beobachteten RS-Eigenschaften den Materialeigenschaften des gewachsenen SiO2-Films inhärent sind. Insgesamt zeigte der reaktiv gesputterte SiO2-Film großes Potenzial als RS-Material für RRAM, insbesondere wenn er negativ elektrogeformt wurde.

Ein 120 nm dicker Pt-Dünnfilm wurde auf einem SiO2/Si-Wafer unter Verwendung des DC-Sputterverfahrens als kontinuierliches BE gezüchtet. Eine etwa 10–15 nm dicke SiO2-Schicht wurde reaktiv auf Pt BE gesputtert, wobei ein undotierter Si-Wafer als Target verwendet wurde, mit einer Sputterleistung von 100 W, einem Ar:O2-Verhältnis = 29,7:0,3 Standardkubikzentimeter pro Minute und a Gesamtdruck von 0,5 Pa. Unter diesen Sputterbedingungen des SiO2-Films war die Benetzungseigenschaft der wachsenden SiO2-Schicht auf Pt sehr gering, was den Film extrem rau machte (RMS-Rauheit: ~10 nm für den 15 nm dicken Film). . Um dieses Problem durch Verbesserung der Benetzungseigenschaft des SiO2 zu mildern, wurde vor dem SiO2-Sputtern eine dünne (2 nm dicke) Si-Schicht in situ gesputtert, wodurch die RMS-Rauheit für das ähnlich dicke SiO2 drastisch auf ~1,7 nm sank. Anschließend wurde eine 200 nm dicke W-Schicht durch Gleichstromsputtern vom W-Metalltarget durch eine Metallschattenmaske (Öffnungsdurchmesser: 0,2 mm) abgeschieden. Elektrische Tests wurden bei Temperaturen im Bereich von 305 K bis 345 K mit einem Agilent B1500 im Spannungsdurchlaufmodus durchgeführt, um die Schalt-IV-Kurven zu erzielen. Während der IV-Durchläufe war der W TE vorgespannt, während der Pt BE geerdet war. Um den eBRS-Mechanismus, der sich von iBRS unterscheidet, weiter aufzuklären, wurden auch lichtinduzierte Detrapping-Experimente durchgeführt, wie sie für das TiO2-basierte eBRS15 durchgeführt wurden. Für dieses Experiment muss Licht durch die TE dringen, was für die 200 nm dicke W-Schicht nicht möglich ist. Daher wurde eine 5 nm dicke TiN-Schicht reaktiv durch Sputtern auf dem SiO2-Film durch eine identische Schattenmaske abgeschieden. Die 5 nm dicke TiN-Schicht war dünn genug, um das Licht durchzulassen, aber dennoch dick genug, um einen stabilen elektrischen Kontakt zu bilden, um die Filme bei positiver oder negativer Vorspannung elektrisch entweder auf HRS oder LRS umzuschalten. Während die Falle im TiO2 relativ flach war (<1 eV), was aus der geringeren Bandlücke (~3 eV) verständlich ist, so dass die nutzbare Wellenlänge des eingestrahlten Lichts relativ lang sein konnte (1200 nm), war die Falle im SiO2 war viel tiefer und nur 400 nm der verfügbaren Wellenlänge (400–700 nm) der Ausrüstung (Hitachi F-4600 Analysis System) waren nützlich.

Der abgeschiedene SiO2-Film wurde nicht thermisch behandelt. Seine Oberflächenmorphologie und chemischen Eigenschaften wurden mittels SEM (ZEISS, MERLIN Compact), AFM (JEOL, JSPM 5300) bzw. XPS (ThermoVG, Sigma Probe) untersucht. Die Röntgenbeugung zeigte, dass der Film amorph war.

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Diese Arbeit wurde von der Tianjin Natural Science Foundation (Grant No. 14JCZDJC31500), dem Thousand Talents Plan of Tianjin und der Tianjin Distinguished Chair Professor Foundation unterstützt. Wir danken auch dem Global Research Laboratory Program (2012040157) des Ministeriums für Wissenschaft, IKT und Zukunftsplanung der Republik Korea und der National Research Foundation of Korea (NRF) (Grant No. NRF-2014R1A2A1A10052979).

School of Electronics Information Engineering, Tianjin Key Laboratory of Film Electronic & Communication Devices, Tianjin University of Technology, Tianjin, 300384, China

Hao Jiang, Xiang Yuan Li, Ran Chen, Xiwen Hu und Jinshi Zhao

Abteilung für Materialwissenschaft und -technik und interuniversitäres Halbleiterforschungszentrum, Seoul National University, Seoul, 151-744, Korea

Xing Long Shao, Jung Ho Yoon und Cheol Seong Hwang

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HJ, XYL und RC konzipierten die Experimente. HJ, RC und XLS stellten die Geräte her. HJ, JHY und XH führten elektrische Charakterisierungen der Proben durch. JZ und CSH leiteten die Durchführung des gesamten Experiments und verfassten das Manuskript. Alle Autoren haben das Manuskript rezensiert.

Korrespondenz mit Cheol Seong Hwang oder Jinshi Zhao.

Die Autoren geben an, dass keine konkurrierenden finanziellen Interessen bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Jiang, H., Li, X., Chen, R. et al. Vorspannungspolaritätsabhängiges Widerstandsschalten in W/SiO2/Pt- und W/SiO2/Si/Pt-Strukturen. Sci Rep 6, 22216 (2016). https://doi.org/10.1038/srep22216

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Eingegangen: 24. November 2015

Angenommen: 10. Februar 2016

Veröffentlicht: 26. Februar 2016

DOI: https://doi.org/10.1038/srep22216

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