Auswirkung der Größen von Vinyl modifiziert schmal

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 5089 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Polymer-Hydrogel mit der Einbindung von Materialien im Nano- bis Submikrometerbereich bilden eine aufregende neue Generation von Verbundhydrogelen. Die meisten Anwendungen von Hydrogelen finden in wässrigen Umgebungen statt, in denen sie sehr stark quellen. Dies ist auf die geringe Dichte der Polymerketten zurückzuführen, die sie hinsichtlich der physikalischen Festigkeit und ihrer potenziellen Anwendungen deutlich unterlegen macht. Um die schwachen mechanischen Eigenschaften anzugehen, wurden erfolgreich Hydrogele mit hoher Zugfestigkeit und Zähigkeit hergestellt, indem das Acrylamid (AAm)-Netzwerk mit 3-Methacryloxypropyltrimethoxysilan (MPTS) modifizierten Siliciumdioxidpartikeln (MSiO2) als chemischer Vernetzer verstärkt wurde. Die MSiO2-Vernetzer werden aus eng verteilten Siliciumdioxidpartikeln (SiO2) mit Durchmessern von 100 nm, 200 nm und 300 nm hergestellt, um den Einfluss der Vernetzergrößen auf die mechanische Festigkeit von Hydrogelen zu untersuchen. Das Vorhandensein von MSiO2 erhöht die Dehnfähigkeit und Zähigkeit von Hydrogelen im Vergleich zu herkömmlichen Hydrogelen erheblich. Die Zugfestigkeit, Zähigkeit und der Elastizitätsmodul des Hydrogels nehmen von 30 auf 11 kPa, 409 auf 231 kJ/m3 bzw. 0,16 auf 0,11 kPa ab, während die SiO2-Partikelgröße von 100 auf 300 nm und die Konzentration von AAm ansteigen und MSiO2 (%) werden konstant gehalten. Die Druckfestigkeit und Zähigkeit des Hydrogels nehmen von 34 auf 18 kPa bzw. 6 auf 4 kJ/m3 ab, der Elastizitätsmodul steigt jedoch von 0,11 auf 0,19 kPa. Diese Arbeit ist ein hervorragender Beweis für die Regulierung der mechanischen Festigkeit von Hydrogelen durch Anpassung der Partikelgröße von MSiO2-Vernetzern.

Hydrogele sind dreidimensionale vernetzte Polymernetzwerke, die Wasser oder biologische Flüssigkeiten in großen Mengen in ihrem Netzwerk enthalten und dadurch aufquellen1,2,3,4,5,6. Im Allgemeinen zeigen solche extrem hydratisierten Polymerstrukturen bei Verformung sowohl ein elastisches als auch ein viskoses Verhalten und ähneln der Struktur von biologischem Gewebe. Sie haben aufgrund ihrer vielseitigen und einzigartigen Eigenschaften für vielfältige Anwendungen große Aufmerksamkeit bei Wissenschaftlern und Technologen auf sich gezogen. Für pragmatische Anwendungen sind entsprechende mechanische Festigkeiten der Hydrogele erforderlich. Leider weisen herkömmliche Hydrogele in den meisten Fällen aus mehreren Gründen eine schlechtere mechanische Festigkeit auf, beispielsweise aufgrund der Maschengröße und der inhomogenen Vernetzungsverteilung im gesamten Gelnetzwerk7,8,9. Aus diesem Grund erweitern Wissenschaftler ständig ihr Fachwissen, investieren mehr Zeit und entwickeln neue Techniken, um Hydrogele herzustellen, die sowohl dehnbar als auch mechanisch robust sind und für den Einsatz in einer Vielzahl mehrdimensionaler Anwendungen geeignet sind.

Die chemische Vernetzung, die zur Herstellung konventioneller Hydrogele der ersten Generation eingesetzt wurde, war übermäßig schwach und spröde. Das effektivste Designprinzip basierte auf der Konstruktion eines potenziellen Energiedissipationsmodells in der Gelmatrix durch Manövrieren von Opfer- oder reversiblen Bindungen, die eine Rissausbreitung und Schäden unter Belastung verhindern. Hydrogele der zweiten Generation mit hohem Elastizitätsmodul und hoher Zugfestigkeit wurden durch Modifizierung der Gelnetzwerkstruktur entwickelt, um energiedissipative Mechanismen auf molekularer Ebene zu induzieren10. Mehrere intelligente und wirksame Techniken wurden bereits eingesetzt, um die mechanische Festigkeit von Hydrogelen zu erhöhen und alle anderen wünschenswerten Eigenschaften unverändert zu lassen. Es ist erwähnenswert, dass topologische Hydrogele11, Gleitring-Hydrogele12, Nanokomposit-Hydrogele (NC)13, Doppelnetzwerk-Hydrogele14 und makromolekulare Mikrosphären-Hydrogele15 die am besten geeigneten Beispiele für solche mechanisch starken Hydrogele sind. Unter diesen hat die Herstellung von NC-Hydrogelen vielfältige Forschungsinteressen hervorgerufen, deren besonderes Augenmerk auf der Verbesserung der mechanischen Eigenschaften von Hydrogelen und der Erweiterung ihres Anwendungsbereichs lag.

Nanopartikel wie Nanosphären, Nanoblätter und Nanoröhren wurden erfolgreich in Hydrogele eingebaut, wo die Wechselwirkung zwischen Polymer und Nanofüllstoffen normalerweise durch verschiedene Mechanismen wie Wasserstoffbrückenbindung, Van-der-Waals-Kräfte, π-π-Stapelung, elektrostatische Wechselwirkungen und kovalente Bindung erfolgt. Die NC-Hydrogele mit verbesserter Zähigkeit und mechanischer Festigkeit werden entweder durch die zuvor genannten Kräfte oder durch ihre Kombinationen formuliert. Die ausgeprägte Polymerkettenlänge und das hohe Molekulargewicht des Polymernetzwerks machen die NC-Hydrogele einzigartig. Jedes der Nanopartikel ist mit mehreren Polymerketten verbunden. Wenn sich also eine Kette vom Füllstoff-Nanopartikel löst, bleibt ein Rest der angrenzenden Ketten übrig, um die erhöhte Belastung ohne Risse zu halten und den Gelen eine hohe Dehnbarkeit zu verleihen. Gut dispergierte, starre und oberflächenfunktionalisierte anorganische Nanopartikel werden häufig eingesetzt, um die Festigkeit oder Zähigkeit der Polymerstruktur deutlich zu verbessern16. Die meisten der beschriebenen NC-Hydrogele wurden durch das Aufpfropfen von Polymeren auf die Oberfläche anorganischer Komponenten unter Verwendung schwacher ionischer Kräfte formuliert, die unter rauen Bedingungen oder sogar in einem geeigneten Lösungsmittel leicht aufbrechen können. Einige der veröffentlichten Berichte17,18,19,20,21 stellten Hydrogele unter Verwendung von SiO2-Nanopartikeln als Vernetzer her, aber keine der Gruppen konzentrierte sich auf den Einfluss der Größe von SiO2-Nanopartikeln auf die mechanischen Eigenschaften von Hydrogelen.

Jamali et al. formulierte pH-empfindliche Hydrogel-Mikrokügelchen aus AAm- und Acrylsäure (AAc)-Monomeren durch Einführung von SiO2-Nanopartikeln über inverse Suspensionspolymerisation22. Linn et al. verwendeten SiO2-Nanopartikel, um die schwachen mechanischen Eigenschaften von Poly(N,N-Dimethylacrylamid) (PDMA)-Hydrogelen durch die Selbstvernetzungsmethode zu verbessern, erwähnten jedoch nicht die Eigenschaften von SiO2-Nanopartikeln23. Genovese et al. berichteten über den Einfluss der Partikelgröße (klein: < 125 µm und groß: 125–850 µm) auf die mechanischen Eigenschaften und die Struktur von Methoxylpektin/Apfelpartikel-Verbundgelen24. Die rheologischen Daten dieses Berichts zeigten, dass eine Erhöhung der Konzentration kleiner Partikel den Elastizitätsmodul der Verbundgele steigerte. Yang und seine Gruppe berichteten über physikalische Hydrogele, die durch In-situ-Polymerisation von SiO2-Nanopartikeloberflächen hergestellt wurden25. Sie stellten eine Reihe von Hydrogelen aus Polyacrylsäure (PAAc) her, bei denen kovalent gepfropfte Ketten die Hydrogelnetzwerke aufbauten und SiO2-Nanopartikel als analoge Vernetzungszentren fungierten. Der Gehalt und der Durchmesser von SiO2-Nanopartikeln veränderten die physikalischen Eigenschaften von Hydrogelen erheblich. Sie verwendeten SiO2-Nanopartikel mit großen Durchmesservariationen, beispielsweise 74 nm bis 772 nm, und zeigten den Zusammenhang zwischen dem Quellverhältnis von Hydrogelen und dem Durchmesser von SiO2-Nanopartikeln. Chang et al. untersuchten den Einfluss der Zugabe von Nanopartikeln auf die mechanischen Eigenschaften von Hydrogelen26. Durch den Einbau von Nanopartikeln wurde das Doppelnetzwerk-Hydrogel stärker und mit höheren Elastizitätsmodulen versehen, der Einfluss der Partikelgröße konnte jedoch nicht eindeutig nachgewiesen werden. Levin et al. verglichen die Verbesserung der Steifigkeit von PAAm- und PDMA-Hydrogelen durch Zugabe einer winzigen Menge an SiO2-Nanopartikeln und stellten fest, dass hohe Konzentrationen von SiO2-Nanopartikeln die Zähigkeit beider Hydrogele erhöhten, zeigten jedoch keine Daten zum Einfluss der Partikelgröße27. Azimi et al. stellten NC-Hydrogele auf der Basis von sulfoniertem Polyacrylamid (SPAM)/Chrom(III)-acetat her und verbesserten die mechanischen Eigenschaften durch den Einbau verschiedener Konzentrationen und Größen von SiO2-Nanopartikeln28. Wir haben kürzlich über eine einfache Strategie für die Entwicklung eines SiO2-basierten Einzelpolymer-Netzwerk-Hydrogels über starke kovalente Wechselwirkungen zwischen SiO2 und Polymer berichtet, bei der die Vernetzungsdichte und der Vernetzungsabstand ausschließlich reguliert werden können, um ihre mechanischen Eigenschaften zu verbessern29. In den zuvor veröffentlichten Literaturstudien wurde festgestellt, dass die Korrelation zwischen der mechanischen Festigkeit von AAm-basierten Hydrogelen und den Durchmessern anorganischer Vernetzer hergestellt werden konnte.

Mit dem Ziel, das oben genannte Ziel zu erreichen, wurde hier ein unkomplizierter Ansatz zur Herstellung von Hydrogelen auf SiO2-Basis durch die Implementierung starker kovalenter Wechselwirkungen zwischen organischem Polymer und anorganischen Partikeln vorgestellt, bei denen der Grad und die Länge der Vernetzung synchronisiert werden können ausschließlich zur Verbesserung der mechanischen Eigenschaften des Gels. Aufgrund seiner Biokompatibilität, starken Oberflächenbindungsenergie, überlegenen chemischen Reaktivität und Stabilität, Ungiftigkeit, großen Oberfläche, guten Absorptionsfähigkeit und vielseitigen Funktionalisierung wurde SiO2 in Nano- bis Submikrometergröße als anorganische Partikel ausgewählt. SiO2-Partikel mit Durchmessern von 100 nm, 200 nm und 300 nm werden durch MPTS so modifiziert, dass sie als chemische Vernetzer bei der radikalischen Polymerisation verwendet werden können (Abb. 1). Der Einfluss der Größe der SiO2-Partikel auf die mechanischen Eigenschaften von Polyacrylamid-MSiO2 (PAAm-MSiO2)-Hydrogelen wird untersucht.

Schematische Darstellung der Herstellung von PAAm-MSiO2-Hydrogel, hergestellt durch unterschiedliche Partikelgrößen des MSiO2-Vernetzers (100 nm, 200 nm, 300 nm).

AAm, N,N′-Methylenbisacrylamid (BIS), Kaliumpersulfat (KPS) und Tetramethylethylendiamin (TEMED) wurden als Hauptmonomer, herkömmlicher Vernetzer, Initiator bzw. Beschleuniger für die radikalische Polymerisation verwendet. Darüber hinaus wurden in dieser Arbeit MPTS als SiO2-Partikelmodifikator, Essigsäure als pH-Einstellmittel, Ethanol und entionisiertes Wasser als Lösungsmittel verwendet. Alle Chemikalien in Analysequalität wurden von Sigma-Aldrich gekauft und ohne weitere Reinigung verwendet. Die eng verteilten SiO2-Partikel mit unterschiedlichen Durchmessern (100 nm, 200 nm und 300 nm) wurden von Nippon Shokubai, Japan, gekauft und wie erhalten verwendet.

Zunächst wurden 10 (Gew.-%) MPTS in einer Ethanol-Wasser-Lösung (9:1) hydrolysiert und der pH-Wert mit einer Essigsäurelösung (0,1 mol L−1) bei 3–4 gehalten. Anschließend wurde die Mischung aus hydrophilem SiO2 zur Lösung gegeben und in einem Ölbad unter magnetischem Rühren bei 500 U/min eine halbe Stunde lang auf 60–70 °C erhitzt. Anschließend wurde das silanisierte SiO2 durch Zentrifugation (Zentrifugenmaschine, Hettich, Universal 16A) abgetrennt und 24 h in entionisiertes Wasser getaucht. Um den Einfluss der physikalischen Adsorption zu eliminieren, wurde das Gesamtprodukt mehrmals mit entionisiertem Wasser gewaschen und 24 Stunden lang bei 60 °C getrocknet, bis ein konstantes Gewicht erreicht wurde, um MSiO2 zu erhalten.

PAAm-MSiO2-Hydrogele wurden durch radikalische Polymerisation bei Raumtemperatur unter Verwendung von KPS-, TEMED- und MSiO2-Partikeln als Initiator, Beschleuniger bzw. Vernetzer synthetisiert. Zunächst wurden variable Gewichtsprozentsätze von MSiO2 in Bezug auf AAm ordnungsgemäß in entionisiertem Wasser dispergiert. Dann wurde der Dispersion unter einer inerten Stickstoffatmosphäre eine vorbestimmte molare Konzentration an AAm zugesetzt. Die Mischung wurde in zwei verschiedene Arten von Formen gegossen, die aus zwei Glasobjektträgern bestanden, die durch 1–4 mm Teflon-Abstandshalter voneinander entfernt gehalten wurden, und Reagenzgläsern mit unterschiedlichen Durchmessern. Die flache Glasform und das Reagenzglas wurden während des Mischens der Vorläufer in einem Eisbad gehalten. Die Polymerisation erfolgte 24 Stunden lang bei Raumtemperatur. Die PAAm-MSiO2-Hydrogele wurden hergestellt, indem die Konzentration von AAm (3 M, 4 M und 5 M) geändert und die Menge an MSiO2 mit unterschiedlichen Partikeldurchmessern (100 nm, 200 nm und 300 nm) konstant gehalten wurde. Die herkömmlichen PAAm-BIS-Hydrogele wurden unter Verwendung unterschiedlicher Konzentrationen des herkömmlichen Vernetzers BIS hergestellt. Die Formulierungen zur Herstellung verschiedener Arten von PAAm-MSiO2-, PAAm-BIS- und PAAm-BIS-MSiO2-Hydrogelen durch Variation der Konzentration von Monomeren und anderen Gelvorläufern wie Vernetzer, Initiator und Lösungsmittel sind in Tabelle 1 aufgeführt.

Die Analyse funktioneller Gruppen auf der Oberfläche von SiO2-Partikeln wurde mit einem FT-IR-Spektrophotometer (FT-IR-8400, Shimadzu, Japan) untersucht. SiO2 und MSiO2 wurden mit einem FT-IR-Spektrophotometer im Bereich von 4000 cm–1 bis 470 cm–1 analysiert. SiO2 und MSiO2 wurden in einem Ofen bei 60 °C getrocknet und ein kleiner Teil der Proben in Fläschchen abgefüllt. Die festen Proben wurden im Mörser mit einem Pistill gemahlen und mit feuchtigkeitsfreien reinen KBr-Kristallen (Sigma-Aldrich, Deutschland) vermischt, und die Pulvermischung wurde durch manuelles Pressen unter einem Druck von 8–10 Tonnen in Pellets umgewandelt. Schließlich wurde das Pellet für FT-IR-Spektrenmessungen in der Probenkammer positioniert.

Die Modifikation von SiO2 wurde durch Beobachtung der 1H-NMR-Spektren verifiziert, die mit dem Bruker BPX-400-Spektrometer (400 MHz) aufgezeichnet wurden. Als Lösungsmittel wurde deuteriertes Chloroform (CDCl3) und als interner Standard Tetramethylsilan (TMS) verwendet. Die Kopplungskonstante (j) wurde in Hz angegeben und alle chemischen Verschiebungen (δ) relativ zum TMS-Peak und den Lösungsmittelpeaks (7,28 ppm) wurden in ppm aufgezeichnet. Die Abkürzungen für Singulett, Dublett, Triplett und Quartett werden jeweils als s, d, t und q verwendet.

Die Oberflächenmorphologie von SiO2 und MSiO2 unterschiedlicher Durchmesser wurde mittels FE-SEM (JSM-7600F, Tokio, Japan) untersucht. Die ausgewählten Proben mit unterschiedlichen Eigenschaften wurden getrocknet und durch Sputtern mit Platin beschichtet, um die Leitfähigkeit der Probenoberflächen sicherzustellen. Die Beobachtung der Probenoberfläche mittels FE-SEM wurde bei einer Beschleunigungsspannung von 5,0 kV durchgeführt.

Die Untersuchung der Elementarzusammensetzung von SiO2 und MSiO2 unterschiedlicher Durchmesser wurde mit EDXS in Verbindung mit einem Mikroskop (FE-SEM; JSM-7600F, Tokio, Japan) durchgeführt. Die Probenvorbereitung für die EDXS-Analyse ähnelt der des FE-SEM-Analyseverfahrens.

Die Transparenz vorbereiteter Hydrogele wurde durch Messung der Transmissionsspektren mit einem faseroptischen UV-Vis-Spektrometer (FLAME-T-XR1, Ocean Optics, Deutschland) untersucht. Als ausgewogene Deuterium-Halogen-Lichtquelle wurde der DH-2000-BAL verwendet. Die Transmissionsspektren wurden im Bereich von 200–800 nm bei 25 °C gemessen. Die 2,0 mm dicken Hydrogelproben wurden auf der Glasoberfläche zwischen der UV-Vis-Lichtquelle und dem Detektor senkrecht zueinander positioniert.

Die mechanischen Eigenschaften von Hydrogelen wurden mit einer Universalprüfmaschine (UTM, TestResources, Modell 100-P-250-12) bewertet. Zur uniaxialen Zugmessung wurden flache Hydrogelproben mit einer Breite von 2,0 mm und einer Länge von 10,0 mm verwendet.

Der Elastizitätsmodul wurde aus der Steigung der 10 %-Dehnung in der Spannungs-Dehnungs-Kurve berechnet. Die Bruchzähigkeit wurde durch Integration der Fläche der Spannungs-Dehnungs-Kurve jeder Probe berechnet. Für Druckspannungs-Dehnungs-Messungen wurden zylindrisch geformte Hydrogelproben mit einem Durchmesser von 10–15 mm und einer Dicke von 4–8 mm ausgewählt. Alle mechanischen Eigenschaften wurden bei Umgebungstemperatur gemessen. Die Traversengeschwindigkeit wurde auf 50 mm/min festgelegt. Jede Probe wurde mindestens dreimal getestet, um die Reproduzierbarkeit der Ergebnisse zu überprüfen.

Die FTIR-Spektren bestätigten, dass MPTS erfolgreich mit dem bloßen SiO2 modifiziert wurde. Der Peak bei 1100 cm-1 für die Streckschwingung von Si-O-Si, der Peak bei 950 cm-1 für Si-OH, der Peak bei 802 cm-1 für die Streckschwingung von Si-O und der Peak bei Im Spektrum wurden 470 cm−1 beobachtet, die zur Schwingung der Si-O-Gruppen gehören (Abb. 2). In MSiO2 erreicht eine Carboxylgruppe (C=O) ihren Peak bei 1740 cm−1 und außerdem Peaks bei 2957, 2882 und 1645 cm−1, die auf C–H(–CH3), C–H(–CH2) zurückzuführen sind. bzw. C=C-Streckschwingung beobachtet. Das Auftreten all dieser Peaks und Banden deutete darauf hin, dass das MPTS erfolgreich auf die Oberfläche von SiO2-Partikeln aufgepfropft wurde. Die Abnahme der Peakintensität der –OH-Bande im Spektrum von MSiO2 weist auch auf den erfolgreichen Einbau von MPTS in –OH-Gruppen von SiO2 hin. Das Vorhandensein relevanter charakteristischer Signale von MPTS bei δ = 5,28 ppm, 5,32 ppm (a, a′), 1,27 ppm (b), 2,35 ppm (c), 1,06 ppm (d) und 0,9 ppm (e) im 1H-NMR-Spektrum (Abb. 2) erzeugt durch MSiO2, wohingegen in blankem SiO2 alle Peaks fehlten. Die obigen Beobachtungen belegen die erfolgreiche Modifizierung der SiO2-Partikel durch MPTS und könnten als Vernetzer für die Gelherstellung verwendet werden.

(a) 1H-NMR-Spektren von blankem SiO2 200 nm und MSiO2 200 nm und (b) FT-IR-Spektren von blankem SiO2 200 nm und MSiO2 200 nm.

Die Oberflächenmorphologien aller blanken SiO2 und MSiO2 (100 nm, 200 nm und 300 nm) wurden durch FE-SEM-Bilder analysiert. Die Kugelform und die enge Dispersität aller SiO2 und MSiO2 wurden anhand von FE-REM-Aufnahmen bestätigt (Abb. 3). Schließlich bestätigten die EDXS-Spektren von MSiO2-Partikeln die erfolgreiche Modifikation nackter SiO2-Partikel (Abb. 3). Die Größe von SiO2 (100 nm) lag im Bereich von 100 bis 115 nm und die durchschnittliche Partikelgröße betrug 110,5 ± 4,5 nm. Die Größe von MSiO2 (100 nm) lag im Bereich von 100 bis 120 nm und die durchschnittliche Partikelgröße betrug 117,5 ± 5,0 nm. Die Partikelgrößen stiegen nach einem erfolgreichen Einbau von Vinylgruppen leicht von reinem SiO2 auf MSiO2 an, führten jedoch zu keinen signifikanten Änderungen in der Partikelgrößenverteilung. Ähnliche Oberflächenmorphologien und durchschnittliche Partikelgrößenschwankungen wurden bei SiO2 (200 nm/300 nm) und MSiO2 (200 nm/300 nm) beobachtet. Die Größen des bloßen SiO2 (200 nm) lagen im Bereich von 204 bis 213 nm und die durchschnittliche Partikelgröße betrug 208,5 ± 3,0 nm. Die Größe von MSiO2 (200 nm) lag im Bereich von 205 bis 230 nm und die durchschnittliche Partikelgröße betrug 216,5 ± 7,2 nm. Das blanke SiO2 (300 nm) lag im Bereich von 295 bis 315 nm und die durchschnittliche Partikelgröße betrug 302,5 ± 5,3 nm. Die Größe von MSiO2 (300 nm) lag im Bereich von 300 bis 318 nm und die durchschnittliche Partikelgröße betrug 311,5 ± 5,5 nm. Die EDXS-Daten lieferten Informationen über die spezifischen chemischen Elemente, die in reinen SiO2- bis MSiO2-Partikeln vorhanden sind. Das Vorhandensein von Kohlenstoff, Silizium und Sauerstoff in MSiO2 wurde durch EDXS-Spektren bestätigt, die mit dem MPTS-Modifikator erzeugt wurden.

FE-SEM-Bilder von SiO2, MSiO2, Partikelgrößenverteilungskurve von MSiO2 und EDXS-Spektren von MSiO2 mit Durchmessern von 100 nm (a–d), 200 nm (e–h) bzw. 300 nm (i–l).

Der durchschnittliche Zetapotentialwert für blankes SiO2 lag im Bereich von –47,9 bis –53,1 mV und der von MSiO2 bei –47,1 bis –57,1 mV, was darauf hindeutet, dass diese Partikel in Wasser sehr stabil waren. Im Allgemeinen gelten Kolloide mit einem Zetapotentialwert von mehr als ± 30 mV als stabil.

Die PAAm-MSiO2-Hydrogele waren im gesamten Bereich des sichtbaren Lichts (400 nm bis 800 nm) hochtransparent, und die Transparenz der Hydrogele war umgekehrt proportional zur Menge des MSiO2-Vernetzers (Abb. 4). Die PAAm-MSiO2-Hydrogele aus 0,50 % Vernetzer zeigten eine Durchlässigkeit von mehr als 90 %, während die Transparenz von PAAm-MSiO2 aus 1,25 % Vernetzer etwa 75 % betrug. Die hohe Transparenz des PAAm-MSiO2-Hydrogels bestätigte die homogene Dispersion der Vernetzer. Die homogene Größe, Form und stabile Dispersion der MSiO2-Vernetzer in Wasser erhöhte die Möglichkeiten der Bildung gleichmäßiger Polymernetzwerke. Die Rayleigh-Streuung tritt auf, wenn Licht ein Medium durchdringt, in dem die Größe der Ansammlungen kleiner ist als die Wellenlänge des sichtbaren Lichts. Die Steigungen für PAAm (4 M)-MSiO2 0,50 %, PAAm (4 M)-MSiO2 0,75 %, PAAm (4 M)-MSiO2 1,00 % und PAAm (4 M)-MSiO2 1,25 % Hydrogele (Einschub in Abb. 4). unten rechts) aus ln(− lnT)-gegen-ln-λ-Diagrammen betragen − 0,070, − 0,064, − 0,053 bzw. − 0,044. Die Steigungen der relevanten Trendlinien deuten darauf hin, dass die Hydrogele leicht von der Rayleigh-Streuung des Lichts abwichen, die umgekehrt proportional zur vierten Potenz der Wellenlänge ist30. Bei unseren Hydrogelen war eine Mie-Lichtstreuung zu erwarten, da die Größe der aggregierten Cluster den Wellenlängen des sichtbaren Lichts ähnelte oder etwas größer war. Obwohl alle PAAm-MSiO2-Hydrogele eine Mie-Lichtstreuung erzeugten, war die Größe der Cluster in Gelen, die aus einer geringeren Menge MSiO2-Vernetzer bestanden, größer als die von Gelen, die aus einer höheren Menge MSiO2-Vernetzer bestanden.

Vorgeschlagene Struktur des PAAm-MSiO2-Hydrogels (oben), die Transmissionsspektren eines hochtransparenten Hydrogels (unten), einer transparenten Gelprobe (Einschub links) und die Diagramme von ln(-lnT) gegen lnλ (Einschub rechts). In der Grafik stellen die rote Linie, die grüne Linie, die blaue Linie und die violette Linie PAAm (4 M)-MSiO2 0,50 %, PAAm (4 M)-MSiO2 0,75 %, PAAm (4 M)-MSiO2 1,00 % und PAAm ( 4 M)-MSiO2 1,25 % Hydrogele.

Die verstärkende Wirkung von SiO2-Partikeln kann durch mehrere andere Parameter fein und präzise eingestellt werden, wie z. B. die Art der Partikel, Matrixeigenschaften, Aspektverhältnis der Partikel, Partikelvolumenanteil, Partikelgröße, Partikelorientierung und -verteilung, Partikelstrukturvariationen usw Stärke der Wechselwirkungen zwischen den Partikeln und Polymerketten31. Der Verstärkungsmechanismus in Polymer-Mikrokompositen ähnelt dem in Nanokompositen, mit Ausnahme des Einflusses der Partikelgröße und der Strukturparameter, von denen erwartet wird, dass sie eine entscheidende Rolle für das mechanische Verhalten von Nanokompositen spielen. Mikromechanische Vorschläge wie die Halpin-Tsai-32- und Mori-Tanaka-33-Ansätze, die häufig auf Mikroverbundwerkstoffe angewendet werden, wurden von vielen Forschern vorgeschlagen, um die elastische Gesamtsteifigkeit von Nanokomposit-Polymermaterialien zu bewerten. Die Forscher vermuteten, dass die Größe der Füllstoffpartikel einen Einfluss auf die Eigenschaften von Verbundwerkstoffen hatte, verlässliche experimentelle Daten zur Stützung dieser Schlussbemerkung liegen jedoch noch nicht vor. Nur wenige Forschungsgruppen untersuchten numerisch die Eigenschaften von Nanokompositen unter Verwendung sphärischer Füllstoffe (SiO2-Partikel) und stellten fest, dass die Eigenschaften der Verbundwerkstoffe durch Verringerung der Partikelgröße verbessert werden konnten35,36. Angesichts des Mangels an Forschungsdaten, die den Einfluss der Partikelgröße auf die Verstärkung von PAAm-MSiO2-Hydrogelen widerspiegeln, wurden PAAm-MSiO2-Hydrogele durch Variation der Durchmesser des MSiO2-Vernetzers formuliert und der Einfluss der Partikelgröße auf die mechanischen Eigenschaften von Gelen untersucht. Die Auswirkung der Konzentration von Monomer und MSiO2-Vernetzer auf deren mechanische Festigkeit wird ebenfalls im Detail untersucht.

PAAm-MSiO2- und PAAm-BIS-Hydrogele unterschieden sich deutlich hinsichtlich ihrer mechanischen Eigenschaften während der Dehnung (Abb. 5). Die Zugfestigkeit und der Elastizitätsmodul von PAAm-MSiO2 waren im Vergleich zu den mechanisch gehärteten PAAm-BIS-Hydrogelen niedrig. Aber PAAm-BIS-Hydrogele brachen bei geringerer angelegter Spannung während der Dehnung leicht und ihre Bruchdehnung lag im Bereich von 135 % bis 160 %. Aufgrund der inhomogenen Vernetzungsdichte im PAAm-BIS-Hydrogel gelang es der kurzen Polymerkettenlänge nicht, Energie abzuleiten. Im Gegensatz dazu zeigte das PAAm-MSiO2-Hydrogel einen erweiterten Dehnungsbereich, der bis zu 2400 % der Dehnung (maximale instrumentelle Grenze) erreichte, ohne zu brechen (Tabelle 2). Die chemische Bindung, die physikalischen Wechselwirkungen und die rigorose Verteilung des MSiO2-Vernetzers über die Polymerketten des Hydrogelnetzwerks sorgten für viel Freiheit bei der Energieableitung unter angelegter Belastung. Die Zugfestigkeit, der Elastizitätsmodul und die Zähigkeit von PAAm-MSiO2-Hydrogelen änderten sich mit zunehmendem MSiO2-Gehalt. Bei konstantem MSiO2-Gehalt stiegen Zugfestigkeit, Elastizitätsmodul und Zähigkeit mit der AAm-Konzentration (Abb. 5a). Die Zugeigenschaften von PAAm-BIS-Hydrogelen hingen auch von der AAm-Konzentration ab. PAAm-MSiO2-Hydrogele und PAAm-BIS-Hydrogele unterschieden sich deutlich hinsichtlich ihrer Druckfestigkeit. Typische Dehnungs-Spannungs-Kurven für unterschiedliche Gewichtsprozente von Hydrogelen auf Vernetzerbasis sind in Abb. 5b dargestellt. Es wurde beobachtet, dass PAAm-BIS-Hydrogele bei geringerer Verformung durch Krafteinwirkung leicht brachen und der Bruch im Bereich von 38–45 % lag. Im Gegensatz dazu brach das PAAm-MSiO2-Hydrogel bei einer Verformung von 70 Prozent nicht. Die Sprödigkeit typischer PAAm-BIS-Hydrogele konnte durch den Einsatz von MSiO2 als Vernetzer zur Herstellung von PAAm-MSiO2-Hydrogelen mit weichen gummiartigen Funktionen verringert werden. Die höhere Konzentration des MSiO2-Vernetzers erhöhte die Festigkeit des PAAm-MSiO2-Hydrogels, indem sie gut aufgebaute und starke Wechselwirkungen zwischen den Polymerketten und MSiO2-Partikeln erzeugte, was zu einer Erhöhung des Elastizitätsmoduls, der Zähigkeit und der Druckfestigkeit führte.

(a) Spannungs-Dehnungs-Kurven von PAAm-MSiO2- und PAAm-BIS-Hydrogelen, die durch Variation von BIS und MSiO2 unter einachsiger Spannung hergestellt wurden, und (b) Spannungs-Dehnungs-Kurven von PAAm-MSiO2- und PAAm-BIS-Hydrogelen, die durch Variation der BIS-Konzentration hergestellt wurden und MSiO2 unter uniaxialer Kompression. In der Grafik stellen die rote Linie, die grüne Linie, die blaue Linie und die violette Linie PAAm (4 M)-BIS 1,00 %, PAAm (4 M)-MSiO2 1,00 %, PAAm (2 M)-BIS 1,00 % und PAAm ( 3 M)-MSiO2 0,75 % Hydrogele.

Abbildung 6 zeigt den Vergleich der Zug- und Druckfestigkeit von PAAm-MSiO2-NC-Hydrogelen, die durch Änderung der Konzentration von AAm (3 M, 4 M und 5 M) und des Durchmessers der MSiO2-Vernetzer (117,5 nm, 216,5 nm usw.) hergestellt wurden 311,5 nm). Die mechanischen Eigenschaften (Zähigkeit, Zugfestigkeit und Elastizitätsmodul) des PAAm-MSiO2-Hydrogels nahmen mit zunehmender AAm-Konzentration bei konstantem Gewichtsanteil des MSiO2-Vernetzers deutlich zu (Tabelle 3). Mit zunehmender AAm-Konzentration nahmen auch die Verschränkung der Polymerketten und die Wechselwirkung zwischen der AAm-Kette und dem MSiO2-Vernetzer zu. Beim PAAm-MSiO2-Hydrogel für die 3 M AAm-Konzentration war die Wechselwirkung zwischen MSiO2-Vernetzer und AAm-Kette schwächer als die des 4 M AAm-Hydrogels. Infolgedessen wies es schlechtere mechanische Eigenschaften auf als 4 M Hydrogele. Aber bei der 5 M AAm-Konzentration begann der Stress ab einem bestimmten Stresspunkt abzunehmen. Aber bei den anderen beiden Hydrogelen nahm die Spannung nach der Fließgrenze im plastischen Bereich allmählich zu. Unabhängig von der Richtung, in der das Hydrogel gedehnt wurde, zeigte das Hydrogel eine außergewöhnliche Dehnbarkeit, die ohne Bruch das 24-fache der ursprünglichen Länge erreichen konnte. Die Spannungs-Dehnungs-Messungen konnten aufgrund der technischen Limitierung des Instruments nicht weitergeführt werden (Abb. 6a–c). Die AAm-Konzentration beeinflusste auch die Druckfestigkeit des PAAm-MSiO2-Hydrogels erheblich. Die Zähigkeit, Druckfestigkeit und der Elastizitätsmodul des Hydrogels nahmen mit zunehmender AAm-Konzentration unter dem konstanten Gewichtsanteil des MSiO2-Vernetzers deutlich zu. PAAm-MSiO2-Hydrogel mit hoher AAm-Konzentration besaß aufgrund der starken Bindung zwischen der Polymerkette und den MSiO2-Partikeln und der starken Verflechtung der AAm-Polymerketten eine höhere Druckfestigkeit (Abb. 6d – f). Wenn also die AAm-Konzentration erhöht wurde, nahmen die Druckfestigkeit, die Zähigkeit und der Elastizitätsmodul des Hydrogels zu (Tabelle 4).

Zugfestigkeitstestergebnisse von PAAm-MSiO2-Hydrogelen, hergestellt mit 117,5 nm (a), 216,5 nm (b) und 311,5 nm (c) MSiO2-Vernetzer, und Druckfestigkeitstestergebnisse von PAAm-MSiO2-Hydrogelen, hergestellt mit 117,5 nm (d) , 216,5 nm (e) und 311,5 nm (f) MSiO2-Vernetzer. In der Grafik stellen die rote Linie, die grüne Linie und die blaue Linie PAAm (3 M)-MSiO2 0,75 %, PAAm (4 M)-MSiO2 0,75 % bzw. PAAm (5 M)-MSiO2 0,75 % Hydrogele dar.

Die Zugeigenschaften des Hydrogels nahmen mit abnehmender Partikelgröße der MSiO2-Vernetzer zu. Die kleineren SiO2-Partikel mit großer Oberfläche benötigen während des Modifizierungsprozesses mehr MPTS als die größeren SiO2-Partikel. Infolgedessen könnten MSiO2-Vernetzer mit kürzeren Durchmessern mehr Vernetzungspunkte mit den Polymerketten bilden, um im Vergleich zu MSiO2-Vernetzern mit größeren Durchmessern eine hohe Vernetzungsdichte zu erreichen. Darüber hinaus nahm die Wechselwirkung zwischen Polymerketten und Vernetzern aufgrund eines hohen Vernetzungsgrads zu. Folglich schränkten die starken Wechselwirkungen die Bewegung der Polymerkette während der Verlängerung ein und zeigten eine höhere Zugfestigkeit, einen höheren Elastizitätsmodul und eine höhere Zähigkeit. Nach Aufrechterhaltung einer konstanten Konzentration von AAm und MSiO2, aber durch Änderung der Größe der SiO2-Partikel von 117,5 auf 311,5 nm; Zugfestigkeit, Zähigkeit und Elastizitätsmodul des Hydrogels sanken von 30 auf 11 kPa, 409 auf 231 kJ/m3 bzw. 0,16 auf 0,11 kPa. Dieser Trend setzte sich für verschiedene Konzentrationen von AAm fort (Abb. 7, Tabelle 5). Wenn die Konzentration von AAm von 3 auf 4 M erhöht wurde, stiegen die Zugfestigkeit, die Zähigkeit und der Elastizitätsmodul von 11,2 auf 20 kPa, 231 auf 403 kJ/m3 bzw. 0,11 auf 0,17 kPa. Eine ähnliche Tendenz wurde für die anderen Durchmesser des MSiO2-Vernetzers festgestellt (Tabelle 5). Die mechanischen Eigenschaften für PAAm-MSiO2-Hydrogel mit 5 M AAm folgen einem etwas anderen Trend.

Spannungs-Dehnungs-Kurven, erstellt durch Zugfestigkeitstest von PAAm (3 M)-MSiO2 0,75 % (a), PAAm (4 M)-MSiO2 0,75 % (b) und PAAm (5 M)-MSiO2 0,75 % (c), Hydrogele und Vergleich der Zugfestigkeiten (d), Zähigkeit (e) und des Elastizitätsmoduls (f) von PAAm (3 M)-MSiO2 0,75 %, PAAm (4 M)-MSiO2 0,75 % und PAAm (5 M)-MSiO2 0,75 Hydrogele. Rote, grüne und blaue Farben stellen MSiO2-Vernetzer mit einem Durchmesser von 117,5 nm, 216,5 nm bzw. 311,5 nm dar.

Die Spannungs-Dehnungs-Kurven für die Druckfestigkeit von PAAm-MSiO2-Hydrogelen, die durch unterschiedliche Partikelgrößen von MSiO2 (117,5 nm, 216,5 nm und 311,5 nm) und unterschiedliche Konzentrationen von AAm hergestellt wurden, sind in Abb. 8a–c dargestellt. Bei Belastung des Hydrogels konnte die gesamte Energie im gesamten homogen verteilten Hydrogelnetzwerk abgeführt werden. Die Druckfestigkeit, Zähigkeit und der Elastizitätsmodul von PAAm-MSiO2-Hydrogelen, die aus 0,75 % MSiO2-Vernetzer bestanden, wurden erhöht, wenn der Durchmesser von MSiO2 zunahm (Abb. 8d–f, Tabelle 6). Wir haben zwei Hypothesen vorgeschlagen, um das Phänomen anzugehen. Erstens nehmen die größeren Vernetzer ein größeres Raumvolumen ein, was zu einer Erhöhung der geordneten Ausrichtung der Polymernetzwerke aufgrund einer geringeren Verschränkungswahrscheinlichkeit führt und dadurch zu verbesserten mechanischen Eigenschaften führt. Zweitens sind die größeren Partikel härter und steifer als die kleinen Partikel, was zu einer verbesserten Druckfestigkeit führt. Wenn eine Kraft ausgeübt wurde, widersteht das Hydrogel mit einer größeren MSiO2-Partikelgröße einer größeren Kraft als das durch kleine Partikel vernetzte Gel. Dadurch waren die Hydrogele in der Lage, einer enormen Druckkraft zu widerstehen und zeigten eine höhere Druckfestigkeit, Zähigkeit und einen höheren Elastizitätsmodul. Mit abnehmendem Partikeldurchmesser wird die Verflechtung von SiO2-Oberfläche und Polymerkette stärker. Dann zwingt die starke Wechselwirkung die Polymerketten dazu, sich eng an die SiO2-Partikel anzuschmiegen, und macht Hydrogelnetzwerke robust37,38,39. Die große Grenzfläche zwischen MSiO2-Partikeln und der AAm-Polymermatrix führt zu einer hervorragenden Bindung zwischen den beiden Phasen und verleiht den PAAm-MSiO2-Hydrogelen eine hervorragende mechanische Festigkeit. Experimentelle Untersuchungen haben bestätigt, dass die Dispersion von Partikeln in der Polymermatrix zu einem beispiellosen Anstieg der elastischen Steifigkeit führt, beginnend bei einem geringen Volumenanteil des Partikelgehalts16.

Spannungs-Dehnungs-Kurven, erstellt durch Druckfestigkeitstests von PAAm (3 M)-MSiO2 0,75 % (a), PAAm (4 M)-MSiO2 0,75 % (b) und PAAm (5 M)-MSiO2 0,75 % (c), Hydrogele und Vergleich der Druckfestigkeiten (d), der Zähigkeit (e) und des Elastizitätsmoduls (f) von PAAm (3 M)-MSiO2 0,75 %, PAAm (4 M)-MSiO2 0,75 % und PAAm (5 M)-MSiO2 0,75 % Hydrogele. Rote, grüne und blaue Farben stellen MSiO2-Vernetzer mit einem Durchmesser von 117,5 nm, 216,5 nm bzw. 311,5 nm dar.

Es wurde über PAAm-MSiO2-Hydrogele mit besseren mechanischen Eigenschaften als die herkömmlichen PAAm-BIS-Hydrogele berichtet. Die geringe mechanische Festigkeit herkömmlicher Hydrogele wird durch den Einbau von vinylmodifizierten SiO2-Partikeln als Vernetzer verbessert, die homogen in den Innenräumen der Gelmatrix verteilt werden und starke Bindungen mit dem AAm-Polymernetzwerk bilden, das sich von einer ineinander verschlungenen Kugelform in eine Spiralform umwandeln kann Form, die hoher Kompression und Dehnung standhalten kann. Das PAAm-MSiO2-Hydrogel weist auch unter hohen Kräften eine sehr hohe Dehnbarkeit auf. Die mechanischen Eigenschaften des PAAm-MSiO2-Hydrogels könnten durch Änderung der Konzentration sowohl des Monomers als auch des MSiO2-Vernetzers genau reguliert werden. Die experimentellen Daten unseres Projekts korrelieren zwischen den verschiedenen mechanischen Parametern von PAAm-MSiO2-Hydrogelen und der Partikelgröße des MSiO2-Vernetzers. Zugfestigkeit, Zähigkeit und Elastizitätsmodul nahmen mit zunehmender MSiO2-Vernetzergröße von 117,5 auf 311,5 nm unter einachsiger Zugverformung ab. Das mit MSiO2 hergestellte PAAm-MSiO2-Hydrogel mit einem Durchmesser von 117,5 nm wies im Vergleich zu anderen Hydrogelen die höchste Zugfestigkeit, Zähigkeit und den höchsten Elastizitätsmodul während der Dehnung auf. Im Gegensatz dazu zeigte PAAm-MSiO2-Hydrogel mit einer großen MSiO2-Partikelgröße im Vergleich zu anderen Hydrogelen unter einachsiger Druckverformung eine höhere Druckfestigkeit, Zähigkeit und einen höheren Elastizitätsmodul. Der Bericht wird eine gute Quelle für Forscher sein, die nach wirksamen und zuverlässigen Techniken suchen, um die mechanischen Eigenschaften organischer und anorganischer Verbundhydrogele und anderer intelligenter Materialien zu verbessern.

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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AB Imran dankt dem Ministerium für Wissenschaft und Technologie der Volksrepublik Bangladesch für die Unterstützung des Capacity Utilization Program im Rahmen einer Sonderzuweisung für Wissenschaft und Technologie. Der Autor dankt außerdem dem Committee for Advanced Studies and Research (CASR) in BUET und der World Academy of Sciences (TWAS), Italien, einem Programm der UNESCO für die Finanzierung.

Fakultät für Chemie, Bangladesh University of Engineering and Technology, Dhaka, 1000, Bangladesch

MD. Rezaul Karim und Abu Bin Imran

Fakultät für Chemie, Hajee Mohammad Danesh Science and Technology University, Dinajpur, 5200, Bangladesch

MD. Rezaul Karim

Fakultät für Chemie, International University of Business Agriculture and Technology, Dhaka, 1230, Bangladesch

Mohammad Harun-Ur-Rashid

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ABI hat das Projekt entworfen, konzipiert, überwacht und abgeschlossen. MRK schrieb den ersten Entwurf und führte den experimentellen Teil durch. MHR hilft bei der Datenanalyse und der Fertigstellung des Artikels.

Korrespondenz mit Abu Bin Imran.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

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Eingegangen: 02. Februar 2023

Angenommen: 23. März 2023

Veröffentlicht: 29. März 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-32185-4

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